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第一作者：穆童 通讯作者：赵成吉 通讯单位：吉林大学 DOI：10.1016/j.memsci.2026.126116 工作简介 本文报道了一种合理的分子工程策略：通过将大体积、刚性且疏水的螺[金刚烷-2,9‘-芴]（SAF）单元引入聚（三联苯吡啶）（TAP）主链中，以调控聚合物链的堆积方式并提高可质子化位点的利用率，从而制备出一系列离子溶剂化膜（TAP-SAF-x）。结合磷酸预溶胀策略，引入SAF单元可打破紧密的链堆积结构并产生固有自由体积，从而增强吡啶位点的可及性并促进高效的质子传输。经优化的TAP-SAF-0.10-6M膜实现了高离子电导率（20.83mS cm⁻¹）、优异的离子选择性（3.88×10⁵S min cm⁻³）以及良好的化学稳定性，性能均优于Nafion 212和TAP-6M膜。采用TAP-SAF-0.10-6M膜组装的VRFB在50–300mA cm⁻²范围内均展现出优异性能，具有长达225h的长自放电时间，且在150mA cm⁻²下可稳定运行超过1000次循环。 感谢吉林大学赵成吉团队（第一作者：穆童）校稿！ 本文所用 液流电池石墨毡电极 由武汉之升新能源有限公司提供 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 在众多候选技术中，钒氧化还原液流电池（VRFBs）因独特的优势而成为一种极具前景的解决方案。作为VRFBs的核心组件，离子选择性膜在决定电池的电化学性能与使用寿命方面起着决定性作用。在适用于VRFBs的各类离子选择性膜中，全氟磺酸膜因卓越的质子导电性与优异的化学稳定性而得到广泛应用。然而，膜固有的较差钒离子阻隔能力会导致严重的钒离子渗透现象及有限的离子选择性，从而引发容量衰减与能量效率降低问题。与阳离子交换膜（CEM）相比，带有带正电荷官能团的阴离子交换膜（AEMs）可通过Donnan排斥效应有效抑制钒离子渗透，进而提升钒离子阻隔性能。近年来，AEMs在分子设计领域取得了显著进展，代表性聚合物主链包括聚氧化亚苯基、聚芳基醚砜、聚芳基醚酮以及非醚类芳香族聚合物。然而，这些材料在VRFBs中的实际应用仍面临挑战，因为这类膜中常用的含醚主链在强酸性、高氧化性电解质环境中易发生降解。此外，季铵基团通常通过烷基链或苄基连接方式固定于聚合物主链上，而这些基团在酸性介质中易发生脱烷基化或结构重排，从而导致活性电荷位点的丧失。笼状或刚性多环阳离子结构可能对VO2⁺的传输产生空间位阻效应，从而增强其在膜内的滞留作用并延长氧化腐蚀过程，进而加速膜的老化与降解。在酸性电解质中，离子对的有限解离以及SO₄²⁻/HSO₄⁻固有的低迁移率导致了AEMs相对较低的离子电导率、较高的面电阻以及在高电流密度下出现的严重极化现象。因此，亟需开发一种新型离子选择性膜，使其能够同时具备高离子电导率、低钒离子跨膜迁移率以及优异的化学稳定性。 核心内容 1.聚合物与膜材料的表征 图1.(a)TAP及TAP-SAF-x聚合物的¹H NMR谱图；(b)TAP与TAPSAF-x膜的实物照片；(c)对三联苯与SAF单体的分子构型；(d)对三联苯与SAF单体的占据体积；(e)TAP及TAP-SAF-x聚合物的N₂吸附–脱附等温线；(f)孔径分布曲线；(g)通过计算模拟得到的三维图，其中蓝色区域表示TAP及TAP-SAF-0.10的自由体积；(h)TAP及TAP-SAF-x膜的XRD图谱 ¹H NMR谱证实了TAP-SAF-x共聚物的成功合成。GPC测得TAP、TAP-SAF-0.05、TAP-SAF-0.10及TAP-SAF-0.15的分子量分别为49.2、44.8、37.6和21.6kg mol⁻¹，对应的PDI分别为1.31、1.75、1.89和1.96。随着SAF含量的增加，TAP-SAF-x共聚物的分子量逐渐降低，同时PDI升高，可归因于SAF单体中庞大的笼状金刚烷基团所产生的显著空间位阻效应，以及该单体在超强酸催化缩聚体系中相对较低的反应活性。这些因素不仅限制了聚合物链的有效增长，还增加了链增长过程的复杂性。因此，SAF的掺入比例未进一步提高至超过0.15。尽管如此，所有制得的聚合物均具有足够的分子量，满足后续膜制备的要求。随后，溶液浇铸法制备的TAP及TAP-SAF-x膜均呈均质、透明且无缺陷，表明具有良好的成膜性能。 p-三联苯与SAF中两个芳香环之间的二面角分别为120°和106°，对应于邻位碳原子间距分别为2.94Å和2.20Å。SAF单元中较小的二面角及较短的邻位碳原子间距表明其分子构象更为扭曲。并且，SAF所具有的刚性、笼状且扭曲的分子构象使其占据体积较大，达281.00ų；而p-三联苯的占据体积为232.93ų。因此，引入具有显著不同分子构型的SAF单元，可调控所得共聚物的链堆积行为及微孔结构。 N2吸附–解吸试验显示TAP、TAP-SAF-0.05、TAP-SAF-0.10及TAP-SAF-0.15粉末的比表面积分别为29.6、31.8、37.2和44.9m² g⁻¹。随着SAF含量的增加，比表面积逐渐增大；同时，在TAP-SAF-0.10和TAP-SAF-0.15样品中观察到以约1.0nm为中心的微孔结构出现。此外，TAP-SAF-0.15较低的分子量提高了链端密度，进一步促进了松散的链堆积行为及微孔结构的形成。进一步，分子动力学模拟结果显示，TAP-SAF-0.10共聚物的FFV为22.3%，高于TAP均聚物的FFV值（21.2%），归因于SAF单元的随机嵌入。结果表明SAF所具有的大体积结构及显著的空间位阻效应有效破坏了紧密的链堆积结构，诱导出松散的堆叠构象，从而提高了所制备共聚物的比表面积。XRD分析表明所有膜样品均呈现典型的非晶态特征。随着SAF含量从0增加至0.15，其衍射峰逐渐向较小角度方向移动，对应着链间距离从4.85Å增加至5.18Å。结果证实引入SAF可有效增大平均链间距离、增加固有自由体积，并促进链状结构的松散堆积，从而提高可质子化吡啶位点对酸掺杂的可及性。   2.膜材料的酸掺杂 图2.（a）PA预溶胀（上）和随后交换为SA（下）后TAP-SAF-0.10膜的31P NMR光谱；（b，c）EDX元素映射图像，（d）XPS测量光谱，（e）高分辨率N 1s光谱，（f）TAP-SAF-0.10和TAP-SAF-010-6M膜的高分辨率S 2p光谱 经PA预溶胀处理的TAP-SAF-0.10膜所具有的特征性P信号在SA交换后完全消失，表明SA在膜内实现了充分的PA替代。此外，截面SEM图像表明TAP-SAF-0.10膜在两种掺杂状态下均呈现致密且均匀的形貌。EDX元素分析进一步证实了SA交换后P信号的消失以及S元素在膜内的均匀分布。另外，XPS全谱图在TAP-SAF-0.10-6M膜中识别出一个明显的S 2p峰，验证了SA的成功掺入。高分辨率N 1s谱图进一步揭示了N位点的化学环境。未经酸掺杂的原始TAP-SAF-0.10膜在干燥状态下仅在399.2eV和400.2eV处出现两个峰，分别对应吡啶环中的C-N和C=N键；相反，在TAP-SAF-0.10-6M膜中观察到一个位于401.7 eV的额外峰，该峰归属于N⁺-R4，证实了吡啶基团的高效质子化。同时，TAP-SAF-0.10-6M膜的高分辨率S 2p谱图在168.8 eV和169.9 eV处呈现两个-SO₄²⁻的特征峰，进一步证实了SA掺杂的TAP-SAF-0.10-6M膜的成功制备。   3.离子导电性与选择性 图3.（a）TAP-6M、TAP-SAF-x-6M和Nafion 212膜的AR；（b）TAP-6M和TAP-SAF-x-6M膜的理论IEC和实际离子电导率；（c）TAP-6M和TAP-SAF-0.10-6M膜的N 1s高分辨率XPS光谱；（d）TAP-6M和TAP-SAF-x-6M膜的SAXS；（e）TAP-6M和TAP-SAF-0.10-6M的径向分布函数；（f）298K下TAP-6M和TAP-SAF-0.10-6M中质子的模拟均方位移 TAP-6M膜的AR为0.34Ω cm²，而所有TAP-SAF-x-6M膜在引入SAF单元后，AR均降低。并且，TAP-SAF-0.10-6M膜的AR最低为0.24Ωcm2，略低于Nafion 212膜的AR（0.26Ωcm2）。AR的降低与ADC的升高相一致，表明膜内质子传输效率有所提高。同时，理论离子交换容量随大体积SAF单元含量的增加而从2.99mmol g⁻¹逐渐降至2.92mmol g⁻¹。然而，实测离子电导率呈现非单调递增趋势，对于TAP-SAF-0.10-6M样品达到最大值20.83mS cm⁻¹。IEC与离子电导率之间的表观脱耦现象表明，质子传输不仅受可质子化位点密度的影响，更关键的是受这些位点在膜内的可及性及空间排布影响。 在引入大体积SAF单元后，TAP-SAF-x-6M膜表现出更高的电导率，可归因于松散链堆积效应与优化的微相分离结构之间的协同作用。如SAXS分析，SAF单元的引入导致散射峰系统性地向更低的q值方向移动，对应于离子域间距的增大。TAP-6M膜的d间距为1.98nm；而引入适量SAF单元后，TAP-SAF-0.05-6M膜的d间距增大至2.04nm，TAP-SAF-0.10-6M膜则增大至2.23nm。然而，过量引入SAF单元会引发严重的疏水性及局部链无序现象，从而破坏微相分离结构，导致TAP-SAF-0.15-6M膜的d间距略微减小至2.14nm且散射强度减弱，表明结构连续性遭到破坏。总体而言，TAP-SAF-0.10-6M膜具有最大的域间间距和最高的散射强度，表明其形成了结构清晰且连续的离子传输通道。RDF分析显示TAP-SAF-0.10-6M膜中碱性氮位点的第一个特征峰出现在4.43Å处，短于TAP-6M膜中的4.62Å，且峰强度相对较高。该峰位移及强度增强现象表明TAP-SAF-0.10-6M膜中的碱性位点具有更强的空间相关性及更紧密的聚集状态。均方位移（MSD）显示与TAP-6M膜相比，TAP-SAF 0.10-6M共聚物膜提供了更高的质子MSD，进一步表明将大体积的SAF单元适度掺入聚合物骨架中会产生松散的链堆积结构，促进碱性位点的聚集并提高其可及性，从而促进质子通过膜的扩散。 […]

第一作者：杨阳 通讯作者：宋忠孝 通讯单位：西安交通大学 DOI：10.1021/acs.nanolett.6c02931 感谢西安交通大学宋忠孝团队（第一作者：杨阳）校稿！ 工作简介 本研究通过柠檬酸螯合介导的原位生长法，制备出一种具有精确调控氧空位的缺陷工程化氧化铈/石墨毡电极。结构表征结果证实了该电极实现了活性位点的最大化并保持了高效的传质过程。结合实验与DFT计算表明适度的氧空位可缩小d–p能带中心间隙，并优化V–O吸附作用以加速反应动力学。优化后的电极在300mA cm-2下EE达79.1%，在500mA cm-2下EE为66.4%，且在1500次循环中每循环衰减率仅为0.003%。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 电极通过为氧化还原反应提供活性位点并促进电子传输，对VRFB的性能起着决定性作用。尽管石墨毡等碳基材料仍是行业标准，但较差的电解质润湿性及缓慢的本征反应动力学严重限制了VRFB的电压效率与功率密度。对碳基材料进行电催化剂改性是降低活化过电势、增强界面电荷转移的关键策略；然而，贵金属（如Pt、Au）的稀缺性与高昂成本阻碍了其大规模商业化应用，推动了人们对过渡金属氧化物（TMOs）作为经济型替代材料的研究。尽管如此，基于TMOs的电极在实际应用中仍面临诸多挑战：在强酸性VRFB电解质环境中，这类电极表现出较低的电导率及严重的结构衰减；因此，近期研究已建立了针对催化负极的系统性设计策略以克服上述局限性。 核心内容 图1.CeO2@GF复合材料的合成与微观结构表征 CeO2@GF复合材料通过一种柠檬酸螯合介导的原位生长策略制备，该方法在热激活石墨毡（A-GF）上沉积了均匀的前驱体，后经煅烧将CeO2纳米颗粒整合到碳骨架中，形成一种固–固界面，旨在通过同时扩大电活性表面积和最小化界面电荷转移电阻来加速氧化还原反应动力学。HAADF-STEM结合相应的EDS及TEM成像揭示了CeO2纳米颗粒的均匀分散，未观察到明显的团聚现象。统计分析得出平均粒径为8.25nm，尺寸分布极窄（±2nm），突出了所制备的CeO2纳米颗粒的优异单分散性。快速傅里叶变换图谱显示出与HRTEM晶面指数一致的同心圆环结构，证实了负载型CeO2相的多晶性。 图2.原始A-GF与CeO2@GF复合电极的结构与化学表征 XRD显示原始A-GF样品在25.6°和42.7°处呈现两个宽衍射峰，分别对应部分无序石墨碳的（002）和（100）晶面。当引入氧化铈后，L-CeO2@GF、M-CeO2@GF和H-CeO2@GF复合材料在28.3°、33.2°和47.5°处显示出额外的清晰衍射峰，可明确归属于萤石型CeO2的（111）、（200）和（220）晶面。CeO2衍射峰的强度随前驱体浓度的增加而逐渐增强，证实了催化剂负载量可调。拉曼光谱显示与原始A-GF基底（1.09）相比，L-CeO2@GF、M-CeO2@GF和H-CeO2@GF复合材料的ID/IG分别增至1.39、1.34和1.49，表明原位沉积的CeO2产生了丰富的界面缺陷及有利于钒氧化还原反应动力学的活性边缘位点。 电子顺磁共振光谱显示原始A-GF未检测到EPR信号，而经CeO2改性的复合材料在g≈2.002处显示出明显的对称共振信号，归因于捕获在氧空位中的未配对电子所形成的F⁺型色心。而且，M-CeO2@GF表现出最高的EPR积分强度，对应于最大体相氧空位密度。经过优化的缺陷结构（富含氧空位和Ce3+位点）协同稳定了催化剂表面并增加了活性位点密度，从而加速了钒的氧化还原反应动力学。 BET结果显示原始A-GF材料具有较低的比表面积（2.80m2g-1），主要由几何大孔构成，限制了活性位点密度及电解质渗透速率；与之相反，M-CeO2@GF材料实现了4.98m2g-1的扩展比表面积，并构建了平均孔径为15.68nm的稳健介孔网络。分级结构可最优地暴露电化学活性位点，同时促进电解质快速渗透及钒离子扩散。然而，H-CeO2@GF材料中过高的催化剂负载量使比表面积降至4.65m2g-1，是由于纳米颗粒团聚现象阻塞了活性位点并阻碍了传质路径。综上所述，结构分析表明M-CeO2@GF是最佳构型，能有效平衡高氧空位密度与高效传质动力学，从而支持优异的电化学性能。 图3.负极侧V2⁺/V3⁺的电化学动力学及理论机理 CV测试显示在3mV s-1下，原始A-GF的氧化还原峰信号被严重抑制，且峰电位差较大（ΔEp=461.4mV），表明具有较高的活化过电势。所有经CeO2改性的电极均表现出增强的活性，其中M-CeO2@GF产生的氧化还原峰对称性最佳、峰电流最大，且ΔEp最窄（为249.0mV，较A-GF降低46.0%），阴极与阳极峰电流比（|Ipc/Ipa|）为1.04，证实了M-CeO2@GF是一种电化学性能最优的电极配置。随着扫描速率的增加，所有样本都会出现渐进的峰值失真和加剧的浓差极化，而M-CeO2@GF保留了明确、对称的氧化还原峰，并在整个测试范围内始终保持最小的ΔEp，证明了稳健的高速可逆性。 DFT揭示OV-poor表面表现出强烈的V2+/V3+配位结合（Eads分别为−7.00eV和−6.96eV），形成深能阱从而延缓中间态解吸与电荷转移重组过程。相比之下，OV-rich表面将V2+的Eads降低至−5.05eV，将V3+的Eads降低至−5.20eV。相对坐标键弱化现象（V2+的Eads=+1.95eV，V3+的Eads=+1.76eV）在概念上符合Sabatier原则，降低了中间态解吸能垒，同时仍保留了足以激活反应物的相互作用。 除热力学分析外，投影态密度揭示了催化增强效应的电子起源。与OV含量较低的样品相比，OV含量较高的表面在V 3d与O 2p能带中心之间表现出更窄的能隙（对于V3+为1.27至1.21eV，对于V2+为0.95至0.92eV）。能带中心间隙的减小表明在钒-CeO2界面处轨道杂化作用增强且电子耦合得到强化。通过将温和的坐标热力学与加速的电荷转移动力学相结合，此缺陷介导的机制显著降低了V2+/V3+转化过程中的活化能垒。 图4.VRFB全电池性能与耐用性 对称的A-GF电池存在严重的极化现象和快速容量衰减问题，使其工作范围受限于狭窄的100–300mA cm-2区间；相反，非对称的M-CeO2@GF电池在高达500mA cm-2下仍能维持稳定的电压平台和较低的过电势。定量分析表明非对称电池在100mA cm-2下的放电容量提升了33.4%，而在300mA cm-2下该提升幅度高达148.3%。宏观性能指标明确证明，富含氧空位的CeO2界面成功消除了负极的动力学瓶颈，从而支持了稳健的电流运行。 两块电池均保持较高的CE，表明钒离子跨膜渗透少且电池组装稳健。因此，EE的差异完全源于VE的变化。不对称M-CeO2@GF电池在所有电流密度下均展现出优异的VE与EE：在300mA cm-2下，EE达到79.1%，较A-GF参比电池（62.7%）提升了26.2%。而且，改性电池即使在500mA cm-2下仍能维持66.4%的EE；而A-GF电池在电流密度超过300mA cm-2时因严重的极化诱导过早电压截止而失效。在300mA cm-2下的1500次循环测试显示电池展现出卓越的长期循环性能，保持了77.9%的EE，且衰减率极低（每循环0.003%）。 核心结论 本研究通过柠檬酸螯合介导的原位生长路线，开发了一种针对CeO2改性石墨毡负极的精确氧空位工程策略，从而制备出均匀分散的CeO2纳米颗粒及稳健的碳–氧化物异质界面，其性能优于依赖简单沉积法的传统CeO2/GF体系。结合实验表征与密度泛函理论计算结果表明适度的氧空位可缩小V3d–O2p能带中心间隙，并根据Sabatier原理优化V–O吸附强度，进而形成快速的内层电子转移路径，从而加速限速步骤V2⁺/V3⁺氧化还原动力学过程。优化的M-CeO2@GF电极在300mA cm−2时的EE为79.1%，在500mA cm−2时保持66.4%，并且具有出色的长期稳定性，在1500次循环中每个循环的超低衰减率为0.003%。

第一作者：张婧文 通讯作者：刘熙俊 通讯单位：广西大学 DOI：10.26599/NRE.2026.9120260 感谢广西大学刘熙俊团队（第一作者：张婧文）校稿！ 工作简介 本文报道了一种核壳结构的Co₂P₂O₇@CoP催化电极。在该结构中，CoP壳层充当了促进快速电荷转移的高导电通道，而Co₂P₂O₇核层则提供了具有强固定作用的极性P-O活性位点，可有效固定多硫化物和多碘化物中间体。双功能设计实现了S₂⁻/Sₓ²⁻与I⁻/I₃⁻氧化还原反应的同步加速以及副反应的有效抑制。因此，所组装的SIFB在20mA cm⁻²下初始EE达84.53%，并在50次循环后仍保持64.61%的EE。在10mA cm⁻²和10%SOC条件下进行的长期循环测试显示，电池可稳定运行400次循环，且EE高于70%。密度泛函理论（DFT）计算表明界面电子耦合作用（而非简单的相叠加）是实现吸附能力增强和反应能垒降低的关键因素。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 多硫化物/碘化物氧化还原液流电池（SIFBs）因高理论能量密度、低成本、丰富的活性物质以及水系体系固有的安全性而被视为最具前景的大规模储能技术之一。然而，I⁻/I₃⁻与S²⁻/Sₓ²⁻在水性电解质中均具有高溶解度，使得SIFBs在中长期储能应用领域尤为引人注目。然而，SIFBs的实际应用仍受到两大主要挑战的制约：首先，S²⁻/Sₓ²⁻涉及电极/电解质界面处的多步电子转移过程，导致反应动力学缓慢、电荷转移电阻较大以及严重的电压极化现象，从而降低了EE和功率输出；其次I⁻/I₃⁻在循环过程中产生的可溶性多碘化物，多硫化物中间体（尤其是长链多硫化物）易发生迁移和穿梭现象，进而导致活性材料损失、表面活性位点失活以及循环稳定性下降。因此，开发能够同时加速I⁻/I₃⁻与S²⁻/Sₓ²⁻氧化还原反应并有效锚定可溶性中间体的高效催化电极，对于推动SIFBs向高性能化及实际应用方向发展至关重要。 核心内容 1.合成与结构表征 图1(a)：通过Co3O4的水热生长及随后使用NaH₂PO₂·H₂O进行高温磷化反应，在石墨毡上制备Co₂P₂O₇@CoP的示意图；(b)GF、Co3O4前驱体及CoP基催化剂的XRD衍射图谱；(c，d)分别为Co3O4前驱体与Co₂P₂O₇@CoP催化剂的SEM图像；(e)Co₂P₂O₇@CoP的HRTEM图像及从选定区域获取的相应放大晶格边缘图像；(f)Co₂P₂O₇@CoP的HAADF-STEM图像及相应的Co、P、O元素能谱映射图 Co₂P₂O₇@CoP核壳异质结构的合理设计通过两步合成方案实现：(i)在石墨毡（GF）上进行Co₃O₄前驱体的水热生长；随后(ii)在900°C下采用NaH₂PO₂作为磷源进行高温磷化反应。在磷化过程中，由NaH₂PO₂分解原位产生的磷化氢优先与Co₃O₄的外表面反应，形成结晶态CoP壳层；而由于扩散限制，内部区域发生部分磷化，形成弱结晶态的Co₂P₂O₇核。表面引发的转化过程与简单的物理混合截然不同，能够在核壳结构中实现紧密的界面工程调控。XRD表征前驱体显示出Co3O4的特征衍射峰，而磷化产物的呈现则主要对应于CoP的尖锐衍射峰，且未观察到明显的Co3O4残余信号，表明发生了有效的相变且CoP相具有高结晶度。无宽泛的非晶态凸起进一步表明形成了晶态外层。SEM图像显示Co3O4前驱体由交织的细长纳米线构成，具有疏松的多孔网络结构；经磷化处理后，Co2P2O7@CoP转变为由类颗粒状或短棒状单元组装而成的致密结构，表明在磷化过程中发生了显著的相变和形貌重构。 HRTEM图像揭示了从颗粒表面到内部存在明显的对比度梯度。最外层高对比度区域（区域ii）显示出清晰的晶格条纹，其间距为0.247nm，对应于CoP（111）晶面，证实了晶态CoP壳层的形成。内层区域（区域i和区域iv）显示出分辨清晰的晶格间距，分别为0.188nm和0.196nm，可分别归属于CoP（211）和CoP（112）晶面，表明存在一个富含CoP的内层。相比之下，中心低对比度区域（区域iii和区域v）显示出较低的对比度和不连续的晶格条纹，是弱结晶性Co₂P₂O₇核的特征。空间分辨的对比度变化为Co₂P₂O₇@CoP核壳结构拓扑构型提供了直接证据，并与提出的表面引发磷化机制相一致。HAADF-STEM）和EDS元素分布图进一步揭示了Co、P和O在颗粒中的均匀分布，证实了Co-P与P-O物种的共存。   2.吸附与电催化活性 图2(a，b)分别为初始溶液及经GF、Co3O4和Co2P2O7@CoP对I3−与Sx2−物种进行吸附后所得溶液的紫外–可见吸收光谱及数码照片；(c，d)分别为GF、Co3O4和Co2P2O7@CoP电极在0.1M NaI3+0.5M NaCl溶液及0.06M Na2S+0.02M S+0.5 MNaCl溶液中、扫描速率50mV s−1时的CV曲线;(e，f)Co2P2O7@CoP在0.06M Na2S+0.02M S+0.5M NaCl溶液与0.1M NaI3+0.5M NaCl溶液中、扫描速率50 mV s−1下循环200次后的CV循环稳定性测试结果 经GF处理后的I⁻/I₃⁻和S²⁻/Sx²⁻电解质在静置12小时后颜色几乎无变化，表明GF对碘/硫中间体的吸附能力较弱；而经Co₃O₄处理的溶液颜色明显变浅，表明具有中等程度的吸附能力；相比之下，经Co₂P₂O₇@CoP处理的两种溶液均近乎无色，证明了其相较于Co₃O₄和GF有最强的活性物种捕获能力。紫外–可见光谱进一步证实I₃⁻在290nm和352nm处的特征吸收峰以及Sₓ²⁻在260nm、310nm和370nm处的特征吸收峰均显著减弱，表明Co₂P₂O₇@CoP与两类氧化还原中间体之间存在更强的吸附相互作用。 CV测试显示在I⁻/I₃⁻电解质中，所有三种电极均显示出明显的氧化还原峰；然而，Co₂P₂O₇@CoP表现出最小的Epp值（0.18V），远低于GF（0.36V）和Co₃O₄（0.27V）。在S²⁻/Sₓ²⁻电解质中，GF和Co₃O₄主要呈现一对氧化还原峰，而Co₂P₂O₇@CoP则显示出两个氧化峰和三个还原峰，表明多硫化物在其表面经历了与氧化还原反应有关的、更完整的多步电子转移过程。同时，Co₂P₂O₇@CoP表现出比Co₃O₄（0.29V）和GF（0.32V）更小的峰电位差（Epp=0.24V），表明其有效降低了反应极化效应并提高了氧化还原可逆性。 此外，在S2–/Sx2-与I⁻/I3⁻两种电解质体系中，Co₂P₂O₇@CoP的CV曲线在循环前后几乎完全重合，氧化还原峰位置及峰电流均未出现明显衰减，表明该材料具有优异的电化学可逆性与结构稳定性。这种稳定性主要源于Co₂P₂O₇@CoP的核壳异质结构：CoP壳层有助于电子传输与界面催化，而Co₂P₂O₇核层则提供了稳定的磷–氧配位环境。二者的协同作用增强了活性位点的稳定性并抑制了结构降解。   3.密度泛函理论（DFT）计算 图3(a)Co₂P₂O₇@CoP与(b)Co₂P₂O₇的计算PDOS值（费米能级对齐）；(c)含碘与含硫中间体在Co₂P₂O₇@CoP上的优化吸附构型；(d，e)Co₂P₂O₇@CoP与Co₂P₂O₇上I⁻/I₃⁻与S²⁻/Sₓ²⁻转化反应的自由能图 态密度结果表明与原始Co₂P₂O₇相比，Co₂P₂O₇@CoP在费米能级附近具有更高的态密度，表明其电子导电性得到改善，且电极与反应中间体之间的电荷转移速率更快。结果表明在Co₂P₂O₇/CoP界面处发生了电子结构的变化，为I⁻/I₃⁻和S²⁻/Sₓ²⁻的快速氧化还原反应提供了有利条件。吸附能计算揭示原始Co₂P₂O₇对多硫化物的吸附能力较弱，尤其是对Na₂S₄和Na₂S₈的吸附能均为正值（分别为+0.7719 eV和+0.9432 eV），表明长链多硫化物物种易从电极表面脱附并迁移至电解质中，从而难以抑制穿梭效应。与此同时，I₂和I₃⁻在原始Co₂P₂O₇上的吸附能分别为–1.48eV和–1.115eV，表明对碘中间体的锚定能力有限。相比之下，Co₂P₂O₇@CoP对多硫化物和碘物种均表现出显著增强的吸附能力：对Na₂S₈、Na₂S₆和Na₂S₄的吸附能分别为–4.81eV、–4.54eV和–3.98eV；对I₂和I₃⁻的吸附能分别为–1.90eV和–2.08eV。结果表明Co₂P₂O₇@CoP能够有效锚定可溶性多硫化物和碘物种，降低其在电解质中的迁移倾向，并在源头处抑制穿梭效应。自由能计算进一步证实对于I⁻/I₃⁻转化路径，原始Co₂P₂O₇上的势能决定步骤（PDS）为*I⁻→*I₂*，其自由能变化为–0.32eV；相比之下，Co₂P₂O₇@CoP上的PDS转变为*→*I⁻，自由能变化值低得多，仅为–1.84eV，表明核壳结构显著降低了碘物种转化的反应能垒。对于S²⁻/Sₓ²⁻转化过程，Co₂P₂O₇@CoP上*→*S₂⁻步骤的PDS自由能变化为–4.1eV，远低于原始Co₂P₂O₇上的值（–2.4eV），表明多硫化物锚定作用更强且硫物种转化更为有利。同时，*S₄²⁻→*S₆²⁻步骤的能量垒仅为0.35eV，低于原始Co₂P₂O₇上的值（0.41eV），表明多硫化物物种的逐步转化过程得到了促进。结果表明与原始Co2P2O7相比，Co2P2O7@CoP实现了碘/多硫化物物种的更强吸附，降低了关键转化步骤的障碍。因此，Co₂P₂O₇@CoP的优异性能主要源于Co₂P₂O₇/CoP界面处的协同电子耦合效应，增强了反应物锚定作用、加速了双电极处的氧化还原动力学、降低了电化学极化程度。   4.电池性能 图4(a)多硫化物/碘化物氧化还原流电池示意图；(b)不同电极在20mA cm⁻²下（放电至50%容量，充电至100%容量）的电压极化曲线；(c)不同电流密度下的电压效率；(d)Co₂P₂O₇@CoP在20–100mA cm⁻²范围内的充放电特性曲线；(e)平均电压差随电流密度变化的关系曲线；(f)在20mA cm⁻²下循环50次后的循环EE 在20mA cm⁻²下，基于Co₂P₂O₇@CoP的电池表现出显著减小的充放电电压差，仅为212mV，远小于Co₃O₄（457mV）和GF（648mV）的电压差。在相同的充放电电流条件下，若电池的充电电压平台更低、放电电压平台更高，则意味着电池能以更少的充电能量输入，换来更多的放电能量输出。在电压极化曲线中，直观表现为电压差越小，代表电池在充放电过程中的能量损失越小，能量效率也会越高。缩小的电压极化现象表明Co₂P₂O₇@CoP电极有效降低了反应过电位，并加速了I⁻/I₃⁻与S²⁻/Sₓ²⁻的界面动力学过程。在不同电流密度、50% SOC条件下的测试，表明Co₂P₂O₇@CoP在整个20–100mA cm⁻²范围内均展现出更高的VE，相较于Co₃O₄和GF，Co₂P₂O₇@CoP极化损失更小、有更好的高倍率耐受性能力。恒电流充放电曲线测试中，Co2P2O7@CoP在不同的电流密度下，进一步显示出稳定的充放电行为和较小的电压滞后。平均电压–电流密度曲线的斜率反映了电池的总电阻。Co₂P₂O₇@CoP表现出最低的斜率，分别仅为Co₃O₄和GF对应斜率的54%和28%，进一步证明了核壳异质结构能有效降低总内阻，抑制了高电流密度下的电压极化。此外，最小截距表明在低电流密度下具有最低的本征极化度。 在20mA cm⁻²和50%SOC条件下的循环稳定性测试显示Co₂P₂O₇@CoP的初始EE为84.53%，高于Co₃O₄（67.00%）和GF（57.73%）。经过50次循环后，Co₂P₂O₇@CoP仍保持64.61%的EE，对应76.43%的容量保持率；而Co₃O₄和GF分别降至56.40%和38.91%。 核心结论

第一作者：郝文涛 通讯作者：张国营 通讯单位：中科院山西煤化所 DOI：10.26599/NRE.2026.9120268 感谢中科院山西煤化所张国营团队校稿！ 工作简介 本文提出一项设计原则：采用对称且偶极矩趋近于零的分子核心，可诱导形成一个致密且均匀结合的水合壳层，从而在空间上阻断双分子降解过程。为验证该原理，作者团队合成了偶极矩范围从25.4D至0.0004D的蒽醌类化合物。其中，完全对称的1,5-二氨基蒽醌（15AQS）能够形成一个完整的、紧密堆积的水合壳层。实验结果表明15AQS具有卓越的稳定性：容量衰减率仅为每循环0.00018%，比基准化合物（1,4-、2,6-及2,7-衍生物）低100倍；在0.5M浓度下可实现342mW cm⁻²的峰值功率密度。多模态表征结果证实该水合壳层可固定–NH⁺质子，并保护富电子的C3位点免于发生二聚化反应。综上所述，本研究建立了一套可预测且便于通过计算方法实现的设计规则，旨在提升有机储能分子的固有循环寿命。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 在过去的十年间，有机阳极材料的分子设计策略几乎完全聚焦于通过电子效应调控氧化还原电位，以及通过引入亲水性取代基来提高水溶性。尽管这些研究极大地拓展了可探索的化学空间，但一个关键的结构维度仍尚未得到充分挖掘：即对界面水合层进行有意识的结构设计。并且，附加于AQ骨架上的每个极性取代基都会调控局部水合环境，包括水合层密度、空间各向异性及氢键动态行为。然而，迄今为止，尚未对此水合层作为抵御双分子降解途径的物理屏障进行系统性策略性设计。因此，从原理上讲，构建一个能够完全包覆芳香族核心、刚性固定不稳定的质子并消除疏水性结合位点的水合层，将能够抑制主要降解途径的反应动力学，而无论这些降解途径所受的热力学驱动力如何。因此推测：当一个具有高对称性且偶极矩趋近于零的分子核心，通过引入对称延伸的亲水性臂进行功能化修饰时，将自发形核形成一个各向同性且紧密结合的水合层。此外，动态伴侣在物理上保护了氧化还原活性AQ框架免受双分子降解途径的影响。 核心内容 1.分子库设计与水合结构预测 图1：(a)AQs的β-取代位置对称性；(b)AQs的α-取代位置对称性；(c)AQs的静电势分布图；(d)AQs的带隙能量与最高占据分子轨道（HOMO）；(e)AQs在气相与水溶液中的偶极矩分布图；(f)AQs的电负性曲线图 DFT显示不对称的1,4-异构体具有最大的偶极矩，而2,7-和2,6-异构体的偶极矩值分别为9.0D和5.9D。相比之下，具有高度对称性的1,5-异构体实现了局部键偶极矩的近乎完全抵消，从而导致其偶极矩极低，仅为0.003D。静电势（ESP）分布图进一步证实15AQS具有近乎均匀的表面电荷分布，而其他异构体则呈现出界限分明的正电区与负电区。 对于15AQS而言，ΔE₂ₑ已降至0.28eV，约为其他化合物该值的一半。此外，计算得到的电子亲和能与电负性在该系列化合物中基本保持不变，证实了偶极矩是主导水合壳层结构组织的主要结构描述符。高度对称的15AQS进行了显式溶剂分子动力学模拟结果揭示了水合行为上的显著差异：15AQS诱导形成了一个致密、球对称的水合层，该水合层完全包覆了蒽醌核心，与水分子之间平均形成938个氢键（约每个15AQS分子对应19个氢键），且15AQS与水分子之间的距离短且明确，为0.275nm。通过进一步对比发现，14AQS（在四种异构体中具有最大的偶极矩）所对应的水合层结构最为紊乱，表现为溶质–水分子间氢键数量最少且平均相互作用距离最长。另外两种异构体26AQS与27AQS的偶极矩介于14AQS与15AQS之间，二者具有相似的水合特性：26AQS分子中氢键数量约为721个（相当于每个26AQS分子约含14个氢键），而27AQS分子中氢键数量约为792个（相当于每个27AQS分子约含16个氢键），反映了中等程度的分子对称性与偶极矩特征。总体而言，模拟结果表明15AQS所具有的近零偶极矩与高对称性，共同构建了一个独特的、具有强内聚力且各向同性的水合层，不仅提升了物质在水溶液中的溶解度，还形成了一个动态的质子传导界面，同时通过空间位阻效应保护AQ核心免受双分子侧反应的影响。 图2(a)：0.5M 15AQS在水中的分子动力学模拟快照及水合示意图；(b)0.5M 14AQS、26AQS、27AQS在水中的水合示意图；分子动力学模拟结果包括：(c)AQs溶剂化结构周围氢键作用数的优化值；(d)氢键距离分布；(e)AQs分子间结合能   2.合成与基本物理化学性质 目标丙基磺酸酯功能化AQs（即14AQS、15AQS、26AQS和27AQS）是通过相应的二氨基-AQ前体与1,3-丙烷磺酮进行亲核取代反应合成的。进一步展示了适用于工业生产的分子15AQS和26AQS的千克级合成路线。合成效率因锚定位置的不同而存在显著差异：26AQS以中等产率分离得到，而氨基连接的类似物15AQS则在1.03kg规模下以接近定量产率获得。 15AQS在水溶液中的紫外–可见光谱显示在350nm和550nm处存在两个特征吸收峰；吸收带在pH=2–12范围内保持不变，证实了不存在酸碱平衡、聚集或溶剂化色变效应。而且，15AQS具有1.66M的卓越水溶性，几乎是26AQS的两倍，且即使在1M NaOH溶液中仍保持高溶解度（0.99M）。能量分解分析进一步表明15AQS增强的水合稳定性主要源于更强的静电相互作用，而范德华力的贡献近乎相同。此显著的溶解度提升现象为分子动力学模拟所预测的对称二氨基核心的作用提供了直接的实验验证：该核心所具有的各向同性、紧密结合的水合层能够有效屏蔽疏水性表面区域，并最大化其与水之间的热力学相容性。结合稳健且可规模化合成的特性，使15AQS成为在水系氧化还原液流电池系统中进行严格电化学表征与功能评估的理想候选材料。   3.电化学热力学与pH依赖性行为 图3(a)：不同pH值下AQS溶液的UV–Vis吸收光谱；(b)15AQS在不同pH条件下的CV曲线；(c)15AQS在不同扫描速率下的CV曲线；(d)15AQS在玻碳旋转圆盘电极上的LSV曲线；(e)阴极15AQS与26AQS（5mM）及阳极Na₄[Fe(CN)₆]（5 mM）在1M NaOH溶液中的CV曲线；(f)阴极14AQS与27AQS（5mM）及阳极Na₄[Fe(CN)₆]（5 mM）在1M NaOH溶液中的CV曲线 15AQS在水溶液中的循环伏安曲线显示出一个单一、高度可逆的双电子氧化还原波，其E₁/₂=−0.85V，比26AQS的E₁/₂值负约30mV；与15AQS所具有的更强共轭效应相一致(N–H···O=C)，从而使得还原反应在热力学上更为困难。相比之下，26AQS由于氨基基团与羰基之间距离较远，因此表现出较弱的共轭效应。两者之间最显著的电化学差异在于pH依赖性氧化还原行为：26AQS遵循经典的Pourbaix行为规律：当pKa₁≈12时，电位以−26mV/pH的斜率线性变化；当pH高于该值时，电位变化与pH无关。与之相反，15AQS呈现出一个三区段的Pourbaix图。在pH<9时，斜率为−62mV/pH，符合协同的2e⁻/2H⁺转移过程的特征；在pH=9至12之间，斜率减小至−18mV/pH，对应于少于一个质子与双电子转移过程耦合的情况；此行为归因于15AQS中的分子内氢键作用，该作用干扰了水合过程中质子的转移；当pH>12时，斜率在0mV/pH处消失，表明电子转移过程不涉及质子参与。同样，结构异构体14AQS和27AQS也表现出受其还原型蒽醌物种顺序去质子化调控的pH依赖性氧化还原特性。对于14AQS，在所有测得的pH条件下均观察到单一氧化还原电对；平衡电位在中等碱性区域（pH=6–13）内呈线性负向偏移，拟合出的表观斜率为−12mV/pH，该表观斜率偏离了理想过程。与15AQS类似，此现象源于分子内氢键作用，该作用干扰了氧化还原反应过程中的质子转移动力学，并改变了耦合质子转移的有效化学计量比。当pH>13时，还原型蒽醌发生完全去质子化，其氧化还原电位变为与pH无关，斜率为0mV/pH。此外，27AQS在pH>13时也呈现单一氧化还原电对。在此强碱性区域内，还原型蒽醌完全去质子化，电子转移过程无需耦合质子参与，对应于0mV/pH的Pourbaix平台。随着pH下降，在循环伏安法中，氧化还原波逐渐分裂为两个独立的氧化还原电对。当与亚铁氰化物阴极电解液配合使用时，四种异构体的开路电压（OCV）按以下顺序排列：14AQS（1.14V）>15AQS（1.12V）>26AQS（1.09V）>27AQS（0.93V）。而且，15AQS的氧化还原电位为1.12V，略高于26AQS的1.09V；而14AQS的氧化还原电位值最高，27AQS的值最低。总体而言，15AQS具备适宜的负氧化还原电位、可调的质子耦合氧化还原化学行为以及在碱性操作条件下完全去质子化的能力，使其特别适用于碱性氧化还原液流电池中实现稳定、高效的循环性能。   4.质量传递与电荷转移动力学 采用旋转圆盘电极（RDE）伏安法显示15AQS的扩散系数D=1.22×10−6cm2 s−1，，比26AQS的扩散系数（9.26×10−7cm2 s−1)）高出约30%。而且，15AQS的非均相电子转移动力学显著加快：k₀达到4.38×10−3cm s−1，，比26AQS（1.33×10−3cm s−1)）提高了3.3倍。此看似矛盾的增强现象可通过基于MD模拟获得的结构见解得到合理解释：紧凑且各向同性的水合壳层减小了溶质的有效流体动力学半径，从而降低了阻力并增强了其平移迁移率。因此，将此动力学优势归因于其水合壳层内密集且预先有序的氢键网络，从而降低了协同质子耦合电子转移过程中的重组能垒。并且，实验测得的水溶液溶解度（15AQS为1.66M，而26AQS为0.86M）证实了增强的水合能力直接转化为更优的本体相溶剂化效果。   5.全电池循环性能：稳定性提升100倍 图4：(a)在不同电流密度下对0.1M 15AQS||Na₄[Fe(CN)₆] AORFB电池的库仑效率、能量效率及放电容量进行评估；(b)在100%SOC条件下采集的0.1M AQS||Na₄[Fe(CN)₆] AORFBs电池的极化曲线与功率密度曲线；(c)对0.1M 15AQS与Na₄[Fe(CN)₆]组成的循环后电解液进行的CV分析；(d)0.05M 15AQS||Na₄[Fe(CN)₆] AORFBs电池在60mA cm⁻²下的循环性能；(e)0.1M AQS||Na₄[Fe(CN)₆] AORFBs电池在100mA cm⁻²下的循环性能；(f)0.5M 15AQS||Na₄[Fe(CN)₆] AORFBs电池在60mA cm⁻²与100mA

第一作者：阳文胤 通讯作者：纪亚 通讯单位：上海交通大学 DOI：10.1039/d6ta04071c 感谢上海交通大学纪亚团队（第一作者：阳文胤）校稿！ 工作简介 本研究设计了中空碳纳米纤维（HCNF）以构建内部传质通道，同时为MnO纳米颗粒的固定化提供双侧活性位点。具体而言，通过采用聚苯乙烯（PS）作为牺牲剂的同轴静电纺丝法制备中空碳纳米纤维；创新性地引入三聚氰胺作为结构优化剂，有效解决了纤维塌陷与粘附问题，制得具有高中空率、结构规整且分散均匀的纤维网络。此外，通过浸渍–退火策略将MnO纳米颗粒均匀锚定于纤维的内表面和外表面，形成MnO@HCNF复合电极。得益于中空结构所提供的增强传质能力以及MnO对VO2⁺/VO₂⁺反应所具有的高效催化活性，该复合电极实现了低电荷转移电阻、大电化学活性表面积以及优异的反应动力学特性。采用优化型HCNF–15MnO电极的VRFBs在100mA cm⁻²时，实现了90.5%的优异EE、91.2%的VE及99.2%的CE，并在200次循环后仍保持90.9%的容量保持率。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 化石燃料的加速枯竭以及与之相关的日益严峻的环境挑战，促使全球范围内形成了一种共识，即应大力开发风能、太阳能等清洁可再生能源。然而，能源本身具有间歇性和波动性，因此需要高效、可靠的大型储能技术来促进其并网集成与应用。在众多储能技术中，钒氧化还原液流电池（VRFBs）因固有的安全性、长循环寿命、可独立扩展的功率与容量以及快速响应特性，成为大规模储能领域最具前景的候选技术之一。不过，成本与效率方面的挑战仍是阻碍VRFBs实现商业化的主要障碍。因此，提高VRFBs的功率密度与EE对于突破此瓶颈至关重要。作为钒氧化还原液流电池的关键组成部分，电极在决定电池性能及系统成本方面发挥着至关重要的作用，不仅为电化学反应提供电活性位点，还充当电子、离子及反应物的传输通道。理想的VRFB电极应同时具备高导电性、大比表面积、优异的电催化活性以及良好的传质特性，以促进钒氧化还原反应（VO2⁺/VO₂⁺和V²⁺/V³⁺）的快速动力学过程。目前，碳毡、石墨毡、碳纸和碳布因优异的电化学稳定性、高导电性及易于商业化的特性而广泛应用于VRFBs中。然而，商用碳基电极存在反应位点不足、电化学动力学缓慢以及传质路径有限等问题，导致在高电流密度下出现严重极化现象并降低EE。 核心内容 1.空心碳纳米纤维复合电极的合成与优化 图1.MnO@HCNF的制备与优化及碳纳米纤维的形貌表征 HCNF复合电极的制备工艺为碳纳米纤维（CNF）通过静电纺丝结合高温碳化法制备。为获得CNF的中空结构，采用聚苯乙烯（PS）作为牺牲模板，通过同轴静电纺丝法制备。最终通过将氧化锰纳米颗粒固定于HCNF上制备出该HCNF复合电极。SEM图像显示具有致密的内部结构且无孔隙。尽管实心结构具有导电性，但比表面积有限，难以提供足够的活性位点。形成的中空结构揭示了碳纳米纤维内部存在清晰界定的内部空腔。CNF与HCNF的直径以及中空孔隙的直径均在数百纳米范围内，为催化剂固定化与物质传输提供了丰富的活性位点。 图2.碳纳米纤维孔隙结构、形貌及锰负载量的优化 当PS含量较低（10wt%）时，所得碳纳米纤维呈现出清晰的中空结构，具有均匀的纤维直径分布、约100nm的中空孔径以及光滑、完整的纤维壁。然而，当PS含量进一步增加至15wt%时，会导致明显的形貌变化。由于牺牲模板用量过多，碳化后残留的空腔过大，致使纤维壁无法维持完整的管状结构，从而引发局部坍塌与断裂；而且，中空纤维转变为表面具有纵向沟槽的结构，表明过量的PS模板会破坏纤维的结构完整性，反之则会阻碍具有高比表面积的中空结构的形成。循环伏安法测试结果进一步表明具有最高比表面积的HCNF–13PS具有最高的峰值电流密度（与CNF相比，Ipa增加了0.31mA），证实了高比表面积在提升电化学性能中的积极作用。 尽管上述优化工艺制备出了具有特定中空结构的碳纤维，但形态学缺陷仍然显著。具体而言，部分纤维的中空结构出现坍塌现象，伴随纤维壁向内变形，从而形成不规则空腔；同时，纤维之间存在不同程度的粘附现象，部分区域形成团聚体，影响了纤维网络的均匀性与分散性。为解决此问题，本研究创新性地将三聚氰胺作为结构优化剂引入纺丝前驱体溶液中。加入三聚氰胺后，纤维形貌得到逐步改善。当三聚氰胺添加量为10wt%时，可获得最佳形貌改善效果。此时，中空结构变得高度规整，从坍塌的形态转变为发育良好、呈圆形的管状结构；与此同时，纤维间粘附现象显著减轻，原本团聚且缠结的纤维束被分散为独立且轮廓清晰的单根纤维，从而形成一个更为开放的三维网络结构。这种形貌改善很可能归因于三聚氰胺在高温碳化过程中热分解时释放出的气体填充了纤维通道及纤维间空隙，从而有效防止了碳化过程中的通道收缩及纤维间粘附现象。循环伏安法结果表明三聚氰胺逐步改善了结构，电极的电化学性能也相应提高。 此外，SEM图像表明随着锰源含量的增加，纤维表面的氧化锰颗粒逐渐增大；当锰源含量达到0.35g时，表面可清晰观察到明显的氧化锰颗粒。电化学测试结果表明催化位点的负载量对电极性能具有显著影响。   2.空心碳纳米纤维复合电极的电化学性能 图3.(a)VO2⁺/VO₂⁺氧化与还原反应机理示意图；(b)HCNF、HCNF–10ME及HCNF–15MnO在扫描速率为5mV s⁻¹时的CV曲线；(c)HCNF、HCNF–10ME及HCNF–15MnO在0.1M VOSO₄/2.5M H₂SO₄溶液中于开路电位下的奈奎斯特图；(d)峰电流与扫描速率平方根的关系图；(e)HCNF、(f)HCNF–10ME及(g)HCNF–15MnO在不同扫描速率下的CV曲线 CV曲线显示未经三聚氰胺优化的原始HCNF表现出较低的峰值电流密度（Ipa=7.7mA；Ipc=−4.87mA）和较大的峰值电位分离值（DEp=0.152V）。此现象归因于空心结构的坍塌及纤维间粘附作用，限制了活性位点的有效利用以及电解液的充分渗透。对于HCNF–10ME，在经过三聚氰胺优化后，原本坍塌且缠结的纤维转变为结构发达、圆润且独立分散的管状纤维。这种结构演变改善了电解液的传质过程，并增强了电解液与电极之间的接触，从而实现了内外表面活性位点的更高效利用。因此，与原始HCNF相比，HCNF–10ME表现出更高的峰值电流（Ipa=8.6mA；Ipc=−5.56mA）和显著减小的峰值电位分离值（DEp=0.129V）。在进一步负载氧化锰催化剂后，HCNF–15MnO电极展现出最佳的电化学性能（Ipa=10.26mA，Ipc=−6.93mA，DEp=0.107V）。与原始HCNF相比，其氧化峰值电流增加了33.25%，还原峰值电流增加了42.3%，而峰值电位分离值则减小了29.6%。此性能提升归因于负载于中空纤维内、外表面的氧化锰所具有的优异催化活性，该活性显著促进了VO2⁺/VO₂⁺的反应动力学。EIS结果表明HCNF呈现出较大的半圆直径，反映了受阻的电荷转移过程，归因于中空结构坍塌导致的不连续导电网络及活性位点利用率较低。在三聚氰胺优化和MnO催化剂负载下，HCNF-MnO的半圆直径减少，归因于三聚氰胺掺杂所导致的纤维形貌改善，以及由MnO催化剂提供的钒氧化还原反应活化能降低。电极的扩散系数显示随着扫描速率的增加，HCNF–15MnO的氧化峰电流显著高于原始HCNF的氧化峰电流，表明其传质性能得到显著改善。计算得到的扩散系数分别为：HCNF为3.29×10⁻⁵ cm² s⁻¹，HCNF–ME为3.94×10⁻⁵ cm² s⁻¹，HCNF–15MnO为7.06×10⁻⁵ cm² s⁻¹。HCNF–15MnO显著更高的扩散系数可归因于MnO对VO2⁺/VO₂⁺物种的强化学亲和力。   3.使用中空碳纳米纤维复合电极的VRFB性能测试 图4.(a)HCNF、HCNF–ME及HCNF–15MnO的充放电曲线；(b)采用CNF、HCNF、HCNF–10ME及HCNF–15MnO电极组装的VRFBs在50–300mA cm⁻²范围内的VE与CE；(c)在100mA cm⁻²和0.001m s⁻¹流速条件下，中空纤维内V⁴⁺浓度分布的仿真结果；(d)不同流速下中空纤维内V⁴⁺浓度分布的仿真结果；(e)不同改性电极的EE与VE对比；(f)在100mA cm⁻²下、经过200次循环后，配备HCNF–15MnO电极的VRFBs的CE、EE及VE；(g)充放电容量 在100mA cm−2下，HCNF电极表现出最高的充电平台和最低的放电平台，且平台电势差最大，表明极化效应最为严重、反应动力学最为迟缓。此现象与其结构特征相符，包括活性位点不足及质量传输路径受阻。通过逐步进行结构优化，HCNF –ME电极的充放电平台差显著减小，同时伴随较低的充电平台和较高的放电平台，表明极化效应得到了有效缓解。在进一步负载MnO后，MnO@HCNF电极展现出最理想的充放电行为，从而实现了最小的平台电势差，表明反应动力学最为理想且极化损失大幅降低，证实了MnO所提供的显著催化增强作用。此外，在200mA cm⁻²时，MnO@HCNF电极的充电容量和放电容量分别为390.1mAh和387mAh，明显高于未改性的HCNF电极（367mAh和366mAh）。 此外，所有电池的VE与EE均随电流密度的增加而下降，归因于高电流密度下电化学极化与欧姆极化的增强。然而，MnO@HCNF电极在所有电流密度下均展现出最佳的效率性能。在电流密度为50mA cm⁻²时，采用HCNF–15MnO电极组装的电池其EE与VE分别高达94.2%与95.5%；当电流密度增至300mA·cm⁻²时，EE与VE仍分别保持在75.7%与76.1%，高于CNF（EE=69.1%；VE=69.2%）、HCNF（EE=71.1%；VE=71.2%）及HCNF–ME（EE=74.6%；VE=75.0%）的对应值。在所有电流密度下，CNF的VE与EE均低于中空结构电极，且性能随电流密度增加而下降的趋势最为明显。此趋势与在CNF的充放电曲线中观察到的最快容量衰减现象相一致，进一步证实了该固态结构固有的质量传输限制。结果表明，空心结构构建与氧化锰催化作用的协同效应有效增强了电极的反应动力学和传质能力，使得该电池即使在高电流密度下也能保持优异的EE和VE。 COMSOL模拟显示与实心纤维相比，在相同的电流密度和流速条件下，中空结构显著降低了沿纤维方向的V⁴⁺浓度梯度，证实了通道引导与内部对流及扩散的协同作用可有效增强物质传输效率。此外，流场条件对实现此优势至关重要。当流速为0.0001m s⁻¹时，下游区域的浓度分布不均匀，且活性物种供应不足；将流速提高至0.001m s⁻¹可使浓度分布得到显著改善；而当流速为0.01m s⁻¹时，浓度场近乎均匀。结果表明适宜的流速与中空通道结构之间存在显著的协同放大效应。随后，三聚氰胺的优化作用确保了结构完整性，而氧化锰催化剂则显著降低了电荷转移电阻。三个因素的协同作用使得该电极即使在高电流密度下仍能保持优异的反应动力学性能。 长循环测试显示HCNF–15MnO的CE在200次充放电循环中始终高于99%，表明该电池具有良好的密封性、优异的膜选择性且未发生明显的副反应。VE与EE分别为91.2%和90.5%，在经过200次循环后未观察到显著性能衰减，表明其具有优异的效率稳定性。初始充放电容量分别为311.52mAh和308.88mAh，经过200次循环后仍保持在283.37mAh和282.06mAh，对应容量保持率分别为90.9%和91.3%。 核心结论 本研究通过同轴静电纺丝法设计了一种中空碳纳米纤维电极。制备了均匀负载氧化锰纳米颗粒的HCNF复合电极（MnO@HCNF），以同时解决VRFBs中电极传质受限及本征催化活性不足的问题。采用PS作为牺牲剂、三聚氰胺作为碳纳米纤维改性剂，并对其进行全面优化，以制备出形貌规整的中空碳纳米纤维。多种表征技术共同证实了该中空结构的完整性以及MnO活性相的成功负载，MnO纳米颗粒均匀分布于纤维的内外表面。电化学测试表明优化后的HCNF–15MnO电极具有显著降低的电荷转移电阻、扩大的电化学活性表面积以及加速的VO2⁺/VO₂⁺氧化还原反应动力学，性能远优于常规碳纳米纤维电极。得益于中空结构所提供的增强传质性能以及MnO带来的降低反应能垒效应，采用HCNF–15MnO电极组装的VRFB在100mA cm⁻²时，实现了90.5%的高EE、91.2%的VE以及99.2%的CE。经过200次充放电循环后，电极仍保持90.9%的高容量保持率，且EE未出现显著衰减，性能显著优于传统石墨毡电极；而且，即使在300mA cm⁻²下，电极仍能维持75.7%的EE，展现出优异的倍率性能。

第一作者：刘鑫 通讯作者：高彦峰、丁常胜、崔苑苑 通讯单位：上海大学 DOI：10.1007/s40820-026-02349-8 感谢上海大学高彦峰团队（第一作者：刘鑫）校稿！ 工作简介 本文采用逆向设计策略，将额外高浓度的MnO₂引入常规锰基电解质中。通过利用MnO₂/Mn²⁺电化学反应成功规避了硫酸根的同离子效应，将电解质中可溶性锰浓度提升至3.76M，实现了156.2Ah L-1 Catholyte的比容量，较已报道的MnSO₄基电解质提升了409%。随后，在第二次充电循环过程中生成的MnO₂易发生逆歧化反应，使氧化还原机制从MnO₂(s)/Mn²⁺转变为溶液相Mn³⁺(aq)/Mn²⁺。这不仅提高了放电电压，还使得电池能够在30mA cm⁻²下稳定运行，比已报道的锰基半固态RFBs高出30倍。本研究展示了一种针对半固态浆料电解质的合理设计策略，用于提升RFBs的比容量，从而拓展其在电网级可再生能源存储领域的应用前景。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 电解质由活性物质与支持电解质组成，是液流电池（RFBs）中的关键组分，直接决定比容量。要实现高比容量，需使活性物质的浓度接近饱和度与溶解度极限。然而，与其他液流电池系统不同，用低成本替代品（如氯化锰或盐酸）替代传统的硫酸盐基电解质以缓解SO₄²⁻的共离子效应并不可行，因为Cl⁻/Cl₂体系的氧化还原电位（1.36V vs. SHE）相较于Mn²⁺/Mn³⁺体系较低，会引发氯气析出。另一种提升比容量并降低成本的潜在策略是利用廉价的固体活性材料作为RFB的半固态或悬浮电解质。采用固液双相体系的半固态电解质，能够从根本上突破活性材料溶解度的限制，实现“无限溶解性”，从而推动高比容量RFB的发展。然而，尽管引入了炭黑、多壁碳纳米管等导电添加剂，固相反应动力学仍较缓慢，持续制约着电化学反应速率，导致工作电流密度偏低（≤ 1 mA cm⁻²）。因此，有必要开发新的策略，以有效提升基于锰基RFB的比容量，同时在高电流密度下实现稳定运行。 核心内容 图1 a MnO₂半固态浆料RFBs结构示意图；b商业级MnO₂颗粒的SEM图像；c 浓度为1.0M、2.0M、3.0M及4.0M的MnO₂半固态浆料电解质的光学照片；d 不同MnO₂浓度浆料电解质在剪切速率为60 s⁻¹时的黏度 SEM图像显示样品呈现出均匀的粒径分布，平均粒径约为30nm。所制备的半固态浆料电解质经长时间搅拌后可形成均匀分散体系。二氧化锰半固态电解质的光学显微镜照片显示，静置10小时后出现部分沉降现象，而静置24小时后几乎实现完全沉降。然而，经振荡后该电解质可再次实现均匀分散。由于RFBs本质上采用流动电解质运行，且二氧化锰固体颗粒在放电后会溶解为液相中的可溶性Mn²⁺，因此二氧化锰的沉降问题得到了有效缓解。随着二氧化锰浓度的增加，半固态浆料电解质的黏度从初始值11.9mPa s上升至4M MnO₂时的73.1mPa s，对应于电解质中34.7wt%的固体含量。而且，本研究采用石墨毡作为集流体，从而消除了对炭黑或碳纳米管等导电添加剂的需求，使得浆料黏度较此前报道的浆料电解质（>1000mPa·s）降低。 图2 a, b在电极面积为4 cm²条件下，采用不同浓度MnO₂（0M、0.5M、1.0M、1.5M、2.0M及2.5M）的电池首次及第二次充放电曲线；c,d在电极面积为25cm²条件下，采用不同浓度MnO₂（2.0M、2.5M、3.0M、3.5M及4.0M）的电池首次及第二次充放电曲线；e在电极面积为25cm²条件下，采用4M MnO₂的半固态浆料电解质的倍率性能；f基于锰基RFBs的电流密度与比容量对比 当电解质中不含MnO2时，放电比容量仅为38Ah L-1 Catholyte。加入MnO2后：当MnO2浓度每增加0.5M时，电池比容量相应增加21–24Ah L-1 Catholyte，在MnO2浓度达到2.5M时，比容量最终达到121.8Ah L-1 Catholyte。在第二个循环中，2.5M MnO2电解质的充电比容量同样达到123Ah L-1 Catholyte，同时低压平台消失，CE为97%。25cm²的电极测试显示MnO₂浓度每增加0.5M，对应比容量增加10–14Ah L-1 Catholyte，在MnO₂浓度为4M时达到显著的比容量156.2Ah L-1 Catholyte。并且，电池测试显示4M MnO2半固态浆料电解质在≤30mA cm⁻²时，EE超过71%，比容量高于151Ah L-1 Catholyte。 图3 a不同二氧化锰浓度下，第二次循环后电解质中Mn物质与H⁺的浓度及电导率；b纯硫酸与Mn²⁺溶液在扫描速率50mV s⁻¹下的CV曲线；c纯硫酸与Mn²⁺溶液的EIS谱图；d纯硫酸与e中Mn²⁺溶液在不同扫描速率下的CV结果；f纯硫酸溶液中氧化与还原峰电流与扫描速率的关系；g Mn²⁺溶液中氧化与还原峰电流与扫描速率的关系 首次放电循环过程中观察到的低电压平台区（<0.4V）可能源于两种不同的电化学机制。在含Mn²⁺的电解液中，Mn³⁺/Mn²⁺主导了电化学过程；而在纯硫酸溶液中，MnO₂/Mn²⁺反应成为主导反应，导致CV曲线出现50mV的负偏移。与此同时，EIS显示，在纯硫酸溶液中，MnO₂/Mn²⁺反应的电荷转移电阻显著较高。与纯硫酸溶液相比，含Mn²⁺电解液中的MnO₂在5–100mV

第一作者：李鑫然 通讯作者：吴雪梅 通讯单位：大连理工大学 DOI：10.1016/j.memsci.2026.125980 感谢大连理工大学贺高红&吴雪梅团队（第一作者：李鑫然）校稿！ 工作简介 本研究首次通过从电纺共混纳米纤维所含单体中原位生长三嗪型COF与磺化COF，随后采用磺化聚苯并咪唑（SPBI）进行致密化处理，设计出两性COF纳米纤维离子选择性通道网络。与单一纳米纤维相比，两性COF纳米纤维显示出显著更高的质子与钒离子扩散系数比值，表明其在构建高离子选择性通道网络时具有协同效应。当两性COF纳米纤维含量为55 vol.%时，复合膜同时展现出较低的面电阻（0.17Ω cm²）和钒离子渗透率（3.9×10⁻⁹ cm² s⁻¹），在200mA cm⁻²下实现高达85.1%的优异EE，优于Nafion 212（74.9%）及目前报道的用于VRFBs的两性离子传导膜。此外，两性COFs复合膜在1500次循环中也表现出稳定的运行，每次循环的放电容量衰减率为0.25%。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 离子传导膜（ICMs）是VRFBs中的关键组件之一，作用在于防止活性钒离子的跨膜扩散并促进质子传导。与阳离子传导膜（尤其是经-SO₃⁻基团功能化的膜）及阴离子传导膜（如季铵化-NR₄⁺和质子化-NH₂⁺基团）相比，两性离子传导膜（AIEMs）不仅通过阴离子基团形成的氢键网络促进质子跳跃，还借助阳离子基团的Donnan效应阻止钒离子渗透，从而更易于实现质子传导与钒离子渗透之间的平衡。近年来，通过多种方法将阴离子和阳离子基团引入聚合物基AIEMs中，包括辐射接枝法、含两性离子基团单体的聚合法、层状组装法、共混法等。尽管这些方法具有优势，但当前技术在材料合成或膜制备过程中易出现阴离子与阳离子基团之间发生离子交联的问题。此外，由聚合物形成的离子选择性导电通道结构不规则且不连续，使得从根本上解决质子电导率与离子选择性之间的权衡问题变得困难。 核心内容 1.ST-AmCOF纳米纤维与复合膜的形貌 图1.两性电纺共价有机框架纳米纤维的形貌 电纺纳米纤维毡的颜色从初始单体（PAN/TFP/TAPT纳米纤维毡前驱体）所呈现的浅黄色，转变为经过两次连续溶剂热反应后形成的ST-AmCOF共混纤维毡所呈现的深褐色。在对PAN模板进行蚀刻后，ST-AmCOF纳米纤维毡仍保持其独立的结构完整性及良好的韧性。SEM图像表明，PAN纤维模板内COF的原位生长使纤维形态从光滑变粗糙，平均直径从400nm增加到500nm。随后将PAN模板从纤维中去除，由于纤维内PAN被蚀刻导致的体积收缩，ST-AmCOF纤维的直径略微减小至470 nm。TEM图像进一步显示这些组分直径相近但化学组成各异。通过EDS检测，三嗪类COF纤维组分中C、N、O元素分布均匀；而磺化COF纤维组分的EDS图像则显示S元素遍布整个纤维。对纤维进行进一步放大观察发现，两类COF的晶格条纹间距分别约为0.28nm和0.35nm，表明两种COF纤维均具有良好的结晶度。 图2.两性ST-AmCOF-x膜的形貌 SEM图像表明较高的COF含量会导致更多纤维暴露于膜表面。截面SEM图像显示SPBI已有效填充至纤维网络的空隙中。通过调控ST-AmCOF共混纤维的含量，在ST-AmCOF-55%复合膜中获得了最理想的双相连续结构，且根据截面EDS图像可观察到C、N、O和S元素在复合膜上均匀分布。   2.两性ST-AmCOF-x膜的性能 图3.ST-AmCOF-x的性质 多孔COF材料使得水吸收量（WU，17.6%–30.4%）随ST-AmCOF负载量的增加而升高。与此同时，COF纳米纤维的刚性晶体结构将溶胀比限制在极低水平（SR，小于3.5%），远低于Nafion 212（16.4%）和原始SPBI（7.4%）。此外，具有优良双相连续形貌的ST-AmCOF-55%膜展现出最高的质子电导率（24.0mS cm⁻¹），归因于ST-AmCOF纳米纤维网络中丰富的磺酸基团与质子化N原子所形成的、有利于质子跃迁的完善氢键网络。因此，ST-AmCOF-55%膜的面电阻最低（0.17Ωcm2），远低于Nafion 212（0.34Ωcm2）和原始SPBI（0.25Ωcm2）。ST-AmCOF-x因其ST-AmCOF纳米纤维网络所具有的强Donnan排斥效应而展现出极低的钒离子渗透率（小于3.9×10⁻⁹ cm² s⁻¹），仅为Nafion 212的11.1%。通过结合高质子电导率与低VO2+渗透率的综合效应，ST-AmCOF-55%实现了优异的离子选择性（6.1×10⁹ mS·s·cm⁻³），分别比原始SPBI和Nafion 212高出5.7倍和3.1倍。得益于COFs的纳米纤维形貌及由强韧SPBI实现的致密化处理，ST-AmCOF-55%具有13.6MPa的拉伸强度和12.2%的断裂伸长率，完全满足VRFB组装要求。   3.单电池性能 图4.采用ST-AmCOF-x、Nafion 212与SPBI组合的VRFBs性能 ST-AmCOF-x在60–200 mA cm⁻²范围内可实现较高的CE（97.3%–99.6%）和VE（95.2%–85.6%）。综合CE与VE的效果，ST-AmCOF-x可实现优异的EE。在200mA cm⁻²下，所有具有不同COF含量的ST-AmCOF-x膜的EE均高于80%。其中，ST-AmCOF-55%膜的EE达到85.1%，高于Nafion 212膜（74.9%）和原始SPBI膜（76.6%）。ST-AmCOF-55%膜还实现了较低的放电容量衰减率（每循环0.25%，计算基于前100次循环），远低于Nafion 212膜（0.75%/循环）和原始SPBI膜（0.3%/循环）。此外，CE、VE和EE在1500次充放电循环后仍保持稳定。循环后，膜的形貌及FTIR谱中的特征官能团均未出现明显变化。 核心结论 本研究设计并制备了两性共价有机框架纳米纤维离子选择性通道网络，将其作为SPBI复合膜中质子选择性导电通道。通过依次采用共混静电纺丝、原位溶剂热反应、PAN蚀刻及与SPBI致密化等制备工艺，成功构建了具有双相连续微观结构的STAmCOF复合膜。两性COF纳米纤维协同构建了一个长程离子选择性网络通道，其中氢键通过磺化COF纤维中丰富的磺酸基团快速传导质子，而三嗪COF纤维通过质子化N原子的Donnan排斥排斥钒离子。因此，STAmCOF-55%膜同时展现出较低的面电阻（0.17Ω cm²）和钒离子渗透率（3.9×10⁻⁹ cm² s⁻¹），在200mA cm⁻²下实现了高达85.1%的优异EE，优于Nafion 212（74.9%）。经过1500次充放电循环（期间定期更换电解液）后，电池的容量衰减率仅为每循环0.25%（基于前 100 次循环计算），展现出卓越的化学稳定性和电池性能。

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