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第一作者：杨弼凱 通讯作者：李海滨 通讯单位：上海交通大学 DOI：/10.1016/j.jpowsour.2026.240996 工作简介 与常规膜相比，基于ePTFE增强的复合膜具有优异的机械耐久性，表现出显著降低PFSA膜的过度溶胀以提高PFSA膜的尺寸稳定性，从而产生优异的功率性能。虽然单层ePTFE增强技术可有效提高PFSA膜的机械耐久性，然而其对PFSA膜耐久性的提升仍然存在一定局限性。因为在VRFB的循环机械载荷以及酸性氧化性环境中，单层ePTFE增强型PFSA膜仍然存在一定的机械衰减。鉴于此，本研究提出双层ePTFE增强策略，设计了双层增强膜结构，以研制具有更高机械耐久性的ePTFE增强型PFSA膜。通过溶胀率、质子电导率、机械性能、电化学化性能等表征及测试手段，研究双层ePTFE增强骨架对PFSA膜物化性能、电化学性能和机械耐久性的影响机制。 感谢上海交通大学李海滨团队（第一作者：杨弼凱）供稿！ 本文所用 一体化液流单电池测试系统（YTH-1）  由武汉之升新能源有限公司提供 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 全氟磺酸膜如 Nafion(杜邦)具有化学稳定性高、电导率高和机械性能好等优点, 因此是当前 VRFB 中所广泛使用的商业化隔膜。然而, Nafion 用于 VRFB 时存在着钒离子渗透率高和成本高两大主要缺点, 严重制约了 VRFB 的商业化进程。为了提高PEM膜的机械耐久性，主流的方法是在PEM膜中引入一层ePTFE聚合物增强骨架，约束PEM膜的过度溶胀，提高PFSA膜的尺寸稳定性，进而增强PFSA膜的机械耐久性。膨体聚四氟乙烯(ePTFE)微孔薄膜通常采用PTFE浆料挤出拉伸工艺制得。PTFE的分子框架由碳骨架、C-C键、C-F键以及周围环绕的F原子构成。外围的F原子对碳骨架形成保护。这种牢固的分子结构使得ePTFE膜具备了优异的物理和化学稳定性。研究表明，ePTFE骨架的引入可使PEM膜的寿命提升一个数量级。 虽然单层ePTFE增强技术可有效提高PEM膜的机械耐久性，然而其对PEM膜耐久性的提升仍然存在一定局限性。这是因为在循环机械载荷和钒离子电解液的腐蚀性环境下，单层ePTFE增强型PFSA膜反复溶胀和收缩，离聚物和单层ePTFE骨架之间存在不一致的形变，导致离聚物与ePTFE骨架之间产生频繁的应力。鉴于此，为了实现PEM长寿命的目标，进一步提升单层ePTFE增强型PFSA膜的机械耐久性是十分必要的。 ePTFE聚合物骨架是ePTFE增强型PFSA膜中的关键材料，其性能直接决定了增强型PFSA膜的尺寸稳定性和机械强度，进而主导着增强型PFSA膜的机械耐久性。因此，可以预料，增加ePTFE增强体的层数可更有效地提升PFSA膜的机械耐久性。然而，相关研究十分匮乏。 鉴于此，本研究提出双层ePTFE增强策略，以研制具有更高机械耐久性的ePTFE增强型PFSA膜。两个ePTFE层和三个离聚物层交替排列,这种双层ePTFE增强复合薄膜已通过本研究的溶液浇铸法成功制备。通过表征及测试手段，研究双层ePTFE增强骨架对PEM膜物化性能、电化学性能和机械耐久性的影响机制。结果表明，这种设计策略有效地增强了PEM的尺寸稳定性，从而使其在长期循环实验中能有更长的循环寿命。此外，两层膨体聚四氟乙烯增强材料的引入显著降低了钒离子渗透从而增强了PEM的机械耐久性。同时两层PEM的增强更有益于延缓ePTFE与PEM层的剥离，具体而言，本研究中采用的增强方法代表了一种简易有效的方法，适合于大规模生产。 核心内容 1.改性增强膜的具体制备    图1 双层增强膜的详细制备步骤 双层ePTFE增强膜PEM-DR的具体制备过程如下;首先将第一PFSA溶液层浇铸在玻璃基底上，厚度为167 um。然后迅速施加第一片ePTFE膜以覆盖PFSA溶液层。再在第一ePTFE膜层上浇铸厚度为167 um的第二PFSA溶液层。然后施加第二片ePTFE膜以覆盖第二PFSA溶液层，并使其与第一片ePTFE膜垂直对齐。接着将第三PFSA溶液层浇铸在第二ePTFE膜层上，保持总厚度为500 um.最后，对浇铸膜进行与原始PFSA膜所述相同的热处理过程，以提供双层ePTFE增强膜。   2.物理性能评估 图2 (a)各种膜的应力–应变曲线和 (b) 拉伸强度值；(c) 各种膜的钒电阻测试结果；(d) 各种膜在钒电池（VRFB）中的质子电导率和面电阻；(e) 各种膜的热重分析（TGA）曲线； 文章通过拉伸、钒渗透、质子传导、热重多项测试，系统探究膨体聚四氟乙烯（ePTFE）增强层层数对全氟磺酸质子交换膜综合性能的影响。力学拉伸结果显示，引入单层ePTFE 骨架后，复合膜力学性能相比纯对照膜明显上升，根源在于 ePTFE 自身刚性分子主链与稳定共价键带来优异本征强度；在此基础上增设第二层增强层的双重复合膜，屈服强度与弹性模量可实现进一步提升，双层骨架能更好束缚拉伸状态下的聚合物链段，显著抑制基体弹性形变，力学强化效果优于单层增强体系。钒阻隔性能测试表明，含 ePTFE 的复合膜钒离子渗透增速远低于未改性基准膜，双层结构的钒阻隔效果进一步提高，长期运行过程中结构稳定性更强，证明双层增强方案具备长效应用可靠性。质子传导性能方面，疏水 ePTFE 骨架不含质子传导磺酸基团，会挤占膜内空间、打断部分连续质子通道，造成膜面阻抗小幅上升、质子电导率轻微下降，但单层与双层复合膜均未出现传导性能大幅衰减的问题，膜体内仍保留贯通的全氟磺酸传导相，可形成贯穿膜厚的连续质子传输网络，在大幅提升力学强度的同时保留良好质子传输能力，实现两项性能的平衡。热重分析结果显示，所有膜样品升温过程均存在两段失重区间，液流电池常规工作区间内膜材料热稳定性良好；150℃以下的质量损失主要来自磺酸位点结合水的脱除，引入疏水 ePTFE 骨架后，膜内亲水吸附位点总量减少，同等升温条件下失水程度有所降低，两种增强膜的热稳定表现均优于未改性对照膜，整体理化综合性能更适配全钒液流电池长期使用场景。   3.电化学性能评估 本文在统一电流密度条件下，对搭载四种不同质子交换膜的全钒液流单电池开展长达800 圈的长效循环测试，通过库伦效率、电压效率、能量效率与容量保持率四项指标综合对比膜材料的电化学耐久性能。无增强纯膜与普通商用膜力学基底薄弱，随循环推进损伤持续累积，较短周期内便发生破损，钒离子跨膜互通引发大量自放电副反应，库伦效率出现异常波动，容量快速衰减，可稳定运行的周期很短。单层ePTFE 增强膜依靠增强骨架实现性能提升，前期能够维持一段稳定工况，但疏水增强骨架与全氟磺酸基体界面相容性较差，长期循环下易产生分层缺陷，结构完整性被破坏后钒阻隔能力大幅下滑，各项效率出现断崖式衰减。双层ePTFE 复合膜初始阶段受多层骨架挤占质子通道影响，电压效率略低于单层膜，但其双增强结构显著提升膜整体机械强度与致密程度，长效钒阻隔能力大幅上升，能够有效缓解浓差极化，抑制自放电带来的负面影响。全程双层膜库伦效率维持平稳，波动极小；综合能量效率始终优于另外三类膜，即便循环中后期仅出现小幅波动，整体维持较高水平。容量保持维度，双层膜活性钒损耗速度最慢，在高酸性氧化电解液环境中结构不易劣变，尺寸稳定性突出，可大幅延缓容量衰减，最终实现远高于其余三种膜的循环寿命。综合四项电化学指标能够证实，双层ePTFE 增强改性方案可同步提升膜的力学稳定性、钒离子阻隔能力与长效电化学综合表现，在全钒液流电池长时间工况下具备明显应用优势。 图3四种不同隔膜组装的全钒液流单电池在高电流密度下、400圈长周期循环性能：(a)库仑效率，(b)电压效率，(c)能量效率 核心结论 采用溶液浇铸法制备了具有双层ePTFE骨架的增强PFSA膜（命名为PEM-DR）。与用单层ePTFE骨架增强的PFSA膜（指定为PEM-SR）相比，PEM-DR显示出显著改善的机械性能、更低的溶胀率和更高的尺寸稳定性。与PEM-SR相比，在PEM-DR中引入两层的ePTFE层虽略微影响了其导电性,反而显著提高了PFSA膜的机械耐久性从而提高液流电池的输出性能。在长期循环中，PEM-DR显示出极小的指标衰减，优异的电池性能。将PEM-SR和PEM-DR在长期循环前后的表面形貌的比较进一步表明，双层增强方法赋予了更强的膜尺寸约束，更有效地限制了PFSA膜在循环载荷以及酸性氧化性条件下的溶胀，从而延缓了膜的机械降解。总之，这种双层ePTFE增强策略为开发具有高机械耐久性的先进PEMs提供了新的视角。

第一作者：黑福前 通讯作者：张一敏 通讯单位：武汉科技大学资源与环境工程学院 工作简介 具有较高催化活性的金属基催化剂在强酸性电解液中易发生溶解，产生金属杂质并影响电池长期运行稳定性。钒基材料具有优异元素兼容性已逐渐成为VRFB电极改性的重要研究方向。本研究采用碳热还原法，以V2O3和乙炔黑为原料合成氮碳化钒（VCN）粉末。通过用VCN粉末和碳纳米管（CNT）协同修饰石墨毡（GF），成功制备了VCNT@GF复合电极，并将其应用于VRFB。试验结果表明，由于正极电解液在0.4-1.4 V电位范围内稳定性不足，VCN@GF电极不适合作为VRFB的正极材料。相比之下，VCNT@GF电极在-0.8到-0.1 V的电位范围内对V2+/V3+电对表现出优异的催化活性。以VCNT@GF作为负极组装的VRFB，在180 mA·cm-2下实现了82.8%的电压效率和78%的能量效率。经过200次充放电循环测试后，VCNT@GF电极的电压效率和能量效率均保持稳定，表现出良好的循环性能。 相关成果以“VCN Modified Graphite Felt Electrodes for Vanadium Redox Flow Batteries”为题发表在Electrochimica Acta期刊上。 感谢武汉科技大学张一敏团队（第一作者：黑福前）供稿！ 本文所用 快拆型液流单电池测试夹具（KCB-CZ）  由武汉之升新能源有限公司提供 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 金属催化剂对V2+/V3+具有优异的催化效果。然而，金属基催化剂在强酸性电解液中易发生溶解，产生金属杂质可能影响电池长期运行稳定性。钒基材料具有优异元素兼容性已逐渐成为VRFB电极改性的重要研究方向。 本研究中，武汉科技大学张一敏团队通过浸渍法成功在GF表面负载碳氮化钒（VCN）和碳纳米管（CNT），制备出了VCNT@GF改性电极。引入CNT不仅改善了VCN在GF表面负载不均匀的问题，还进一步协同VCN促进了钒离子反应。VCN在0.4-1.4V电位范围内电化学稳定性较差，因此不适合作为VRFB正极材料。然而，VCN对V2+/V3+电对展现出优异的催化活性。EIS测试进一步证明，VCNT@GF电极的溶液电阻和电荷转移电阻显著降低，为V²⁺/V³⁺氧化还原对提供了更高效的电子传输路径。在180 mA⋅cm-2下，使用VCNT@GF作为负极的VRFB实现了82.8%的电压效率和78%的能量效率。在经过200个循环后，电池的电压效率和能量效率没有下降，显示出良好的循环稳定性。 核心内容 1.材料表征 图1. 电极的SEM图和EDS映射：(a) GF, (b) VCN 粉末, (c) CNT@GF, (d) VCN@GF, (e) VCNT@GF 的 SEM 图像；(f1) VCN 粉末和 (f2) VCNT@GF 的 EDS 映射图 图1显示了VCN粉末和改性GF的SEM图。从图1a可以看出，GF的表面相对光滑。VCN粉末呈聚集颗粒状（图1b）。图1c显示CNT以管状结构吸附在GF上。图1d显示VCN以聚集颗粒的形式吸附在VCN@GF的表面。在VCNT@GF表面，由于VCN颗粒与碳纳米管的管状结构相互交织，VCN颗粒分布更加均匀（图1e）。通过EDS分析了VCN和VCNT@GF的元素分布。图1f显示，在VCN和VCNT@GF中V元素和N元素的分布有一定的相关性，这表明VCN已成功加载到GF上。 图2. (a) VCN 粉末和改性GF 的 XRD 图谱，(b) XPS 光谱，VCN粉末的高分辨率光谱： (c) V2p，(d) N1s，(e) O1s，(f) VCN 粉末、CNT、VCNT@GF和 GF 的比表面积 通过XRD检测VCN的物相组成（图2a）。VCN 峰的强度和位置与 V6C5（JCPDS 编号 01-080-2287）和 VN（JCPDS 编号 01-78-1315）非常匹配。在 VCN@GF 和 VCNT@GF 中也检测到了 V6C5和 VN 的晶相，确认了 VCN 成功负载到 GF 上。对VCN粉末和改性GF进行了XPS分析（图2b）。在VCN粉末、VCN@GF和VCNT@GF样品中，V、N、C和O被确定为主要组成元素。在VCN粉末的高分辨率V2p光谱中（图2c），514.1 eV和521.7 eV对应V-N，516.1 eV对应V-O-N，517.5

2026年5~6月液流电池论文奖励清单 （1）【用户成果】西安交通大学何刚团队Angew：萘二酰亚胺侧链对称性破缺实现中性水系有机液流电池中高浓度与循环稳定性的解耦 （2）【用户成果】天津大学康鹏团队Angew：自组装液晶界面提升全铁氧化还原液流电池寿命 （3）【用户成果】上海交通大学李海滨团队CEJ：用于低成本、长寿命钒液流电池的高强度 25 微米超薄复合质子交换膜 （4）【用户成果】中北大学王超团队CEJ：COFs衍生离子通道结构设计及全钒液流电池复合两性离子交换膜性能与运输机制研究 （5）【用户成果】北京化工大学孙振宇团队：膦酸盐配位负极电解液用于高性能水系全铁氧化还原液流电池 （6）【用户成果】青海师范大学刘雅静团队JES：通过两性离子D-天冬氨酸调控锌负极反应，实现长寿命中性锌铁液流电池 （7）【用户成果】安徽理工大学张中标团队JAPS：双酚 A 型刚柔协同磺化聚醚醚酮膜用于高性能全钒液流电池 （8）【用户成果】北京工业大学安全福团队JIEC：磺化聚吲哚酮/磺化氧化石墨烯复合膜增强水性有机氧化还原液流电池（AORFB）性能 液流电池论文奖励活动 2019年7月~2025年12月 采用我司液流电池测试设备发表论文300余篇 （2025年我司用户发表液流电池论文合集） 累计发放现金超30万元 本论文奖励活动长期有效 持续助力深耕液流电池领域的科研人员 为我国液流电池储能产业发展 贡献实实在在的微薄之力 【论文奖励】2026年4月液流电池论文奖励清单！ 【论文奖励】2026年3月液流电池论文奖励清单！ 【论文奖励】2026年2月液流电池论文奖励清单！ 详细了解 液流电池材料/单电池夹具/电堆/测试系统产品 点击武汉之升新能源2026版官网 www.whzs-vfb.com

第一作者：李思喆 通讯作者：王超 通讯单位：中北大学 工作简介 中北大学王超团队设计了一种刚性–柔性芳香哌啶两性离子交换膜（SPTPBI-C6O2），以刚性聚芳哌啶为主链精准调控磺酸位点与溴己基交联锚点比例，并引入含醚键柔性双咪唑交联剂，成功构筑致密三维两性交联网络与连续亲水微相分离通道。该协同交联策略使膜在吸水率达44.0%时溶胀率仅23.6%，干态拉伸强度达46.3 MPa，湿态力学性能显著优于同类材料。其面电阻低至0.286 Ω·cm2，离子选择性高达6.66×104 S·min·cm-3，为Nafion 212的14倍，自放电时间超200 h（Nafion仅39 h），库仑效率＞99%，80 mA·cm-2下能量效率90.2%，120 mA·cm-2循环410圈效率仍维持~80%，容量衰减率仅0.37%/圈（优于Nafion 212的0.44%/圈）。通过1H NMR、FTIR、XPS、AFM、SEM-EDX等多技术手段证实了交联网络与亲水通道的有序构建，FTIR与氧化浸泡实验揭示醚氧氢键有效促进质子跳跃，咪唑鎓/哌啶鎓双阳离子协同道南效应与空间位阻双重阻钒机制。经500 h强氧化V2O5浸泡后，膜结构完整无损，质子电导率保留高达92.6%，展现出卓越的化学稳定性与长循环应用潜力。 相关成果以Fabrication of a rigid-flexible aromatic piperidine amphoteric ion exchange membrane for vanadium redox flow batteries为题发表在Journal of Energy Storage期刊上。 感谢中北大学王超团队（第一作者：李思喆）供稿！ 本文所用 一体化液流单电池测试系统（YTH-1）  由武汉之升新能源有限公司提供 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 两性离子交换膜用于全钒液流电池（VRFB）的研发长期受困于质子传导率、尺寸稳定性和耐氧化化学稳定性三者之间的权衡。为提升质子传导能力，通常需要引入大量磺酸、季铵等离子基团提高离子交换容量，但这极易造成膜过度吸水溶胀，力学强度衰减，同时酸性钒电解液中的强氧化性钒离子会加速离子基团降解。这种性能矛盾在 VRFB 强酸性、高氧化的电解液环境中表现得尤为显著。虽然化学交联手段可有效抑制膜溶胀、提升尺寸稳定性，但传统刚性交联结构会限制高分子链段运动，压缩质子传输通道，往往以牺牲质子传导率为代价，难以打破“传导–溶胀” 的固有权衡。更关键的是，现有交联体系难以同步实现连续高效质子传导通路与致密钒离子筛分屏障，无法兼顾高质子导电性与极低钒离子渗透率，制约高性能钒液流电池隔膜的发展。 针对上述难题，本研究提出了一种“刚性–柔性” 协同分子工程设计策略，成功制备含醚键柔性咪唑交联的芳香哌啶两性离子交换膜（SPTPBI-C6O2）。通过引入带有醚键的柔性双咪唑交联剂，一方面依托刚性聚芳哌啶主链与交联网络构筑致密三维骨架，显著抑制膜吸水溶胀、提升力学与抗氧化稳定性；另一方面柔性醚链释放分子链运动能力，交联位点咪唑鎓阳离子协同主链哌啶鎓、磺酸根两性基团构建连续贯通的微相分离质子传导通道，从分子层面解耦质子传导与尺寸稳定性的矛盾。同时，膜内双阳离子产生的道南排斥效应与交联网络空间位阻协同构筑双重钒离子阻隔机制，赋予膜优异的钒离子筛分性能。得益于上述刚性 –柔性一体化结构优势，该隔膜在全钒液流电池体系中展现出传导、选择性、稳定性兼备的综合性能。 摘要图：一种刚性–柔性协同交联 SPTPBI 基离子交换膜分子结构、膜内质子传输与钒离子阻隔机理，以及全钒液流电池工作示意图 核心内容 分子结构设计：选取高化学稳定性刚性聚芳哌啶为主链，并精准调控磺酸改性哌啶两性离子传导位点与溴己基交联锚点的比例；核心创新在于引入含醚键柔性双咪唑交联剂，交联位点生成的咪唑鎓阳离子能够协同主链哌啶鎓共同参与离子传输，实现 “三维交联网络构筑 + 多级离子传导通路构建” 一体化，依靠刚性–柔性协同策略打破质子传导率与尺寸稳定性之间的性能权衡。 图 1：(a) PTPBI、SPTPBI、SPTPBI-Im 合成路线与分子结构；(b) SPTPBI-C6、SPTPBI-C6O2 交联膜结构示意；(c) 交联网络构筑机理 研究采用1H NMR 积分定量分析、FT-IR、XPS 等多种表征手段，逐级验证单体、线性聚合物以及交联膜的化学结构，确认各步改性反应顺利完成。 图2为BHI单体及PTPBI、SPTPBI、SPTPBI-Im聚合物的¹H NMR谱图 柔性交联网络验证：凝胶分数测试直观证明共价交联网络成功成型：线性 SPTPBI 可完全溶于 DMSO，交联 SPTPBI-C6、SPTPBI-C6O2 凝胶分数分别达 72.23%、78.37%，形成不溶胀三维骨架。力学测试显示交联膜干态拉伸强度 42.2~46.3 MPa，显著高于线性膜（31.7~37.3 MPa），柔性醚链赋予膜良好弯折韧性，规避纯刚性交联膜易脆裂缺陷；TGA 热重分析表明交联膜 250~350 ℃区间热分解速率显著放缓，证明交联网络有效束缚高分子链热运动，热稳定性大幅提升，完全满足 VRFB 常温运行工况。

第一作者：胡林 通讯作者：王晓龙 通讯单位：华能清洁研究院 DOI：10.1016/j.mtener.2026.102354 工作简介 本文系统综述了S/Fe RFB材料领域的最新突破性进展，并深入剖析了三大关键要素之间的结构–性能关系：(1)电极设计–重点探讨从被动碳基底到利用过渡金属硫化物、分级结构及单原子催化剂实现功能化界面的转变，以降低多硫化物转化所需的活化能垒；(2)电解液调控–突出“混合阳离子”策略及创新性的单分子氧化还原靶向技术，有效突破高能量密度与溶解度限制之间的矛盾；(3)膜材料创新–评估低成本烃基材料及致密化半氟化骨架在离子选择性方面超越商用Nafion膜的性能优势。最后，提出了五个关键领域，涵盖从原子尺度自旋态调控、机器学习引导的分子结构设计到操作状态诊断技术，旨在弥合实验室研究与千兆瓦级商业化应用之间的差距。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 S/Fe RFB作为一种具有前景的低成本、高可用性替代方案备受关注。该体系利用自然界中广泛存在的硫（以多硫化物形式存在，即Sn²⁻）和铁（以铁氰化物形式存在，[Fe(CN)₆]⁴⁻/³⁻）作为氧化还原电对。与钒基系统相比，S/Fe RFB具有显著优势：(1)电解质成本极低，远低于钒基系统，目前该电池的化学成本仅为19.26美元/kWh；(2)工作条件温和，在中性或碱性介质中性能最佳，从而有效抑制腐蚀问题并可使用低成本电池组件；(3)安全性高且环保。近期研究突破表明，S/Fe RFB具备实现223mW cm⁻²的高功率密度和92.8Wh L⁻¹的能量密度的潜力，使其成为固定式储能领域极具竞争力的解决方案。 核心内容 1.先进电极材料 与VRFB中CF或GF主要作为电子转移的惰性表面不同，S/Fe RFB由于多硫化物（S₄²⁻↔S₂²⁻↔S²⁻）复杂的多步氧化还原化学反应，对电极材料提出了严苛要求。阳极反应涉及缓慢的S-S键断裂与形成过程，表现为显著的电化学极化和较差的能量效率。因此，从被动CF基底向功能化电催化电极的转变势在必行。近期材料研究进展主要集中在三个方向：(1)引入固有催化位点以降低活化能垒。2）构建分级多孔结构以使质量传递与表面反应分离；(3)在原子层面设计活性位点以最大化原子利用效率。 1.1.过渡金属硫化物 图1.TMS电催化剂的结构表征及电化学性能 TMS凭借其优异的电导率以及对Sn²⁻潜在的化学亲和性，已成为S/Fe RFB中一类重要的电催化剂。有效的催化过程始于Sn2-物种的化学吸附。Gao等人采用连续离子层吸附与反应方法，在GF表面沉积了硫化铜纳米颗粒。通过SEM进行的形貌表征显示，图1a中亚微米级硫化铜颗粒呈均匀分布。这种结构优势提供了活性位点，有助于Sn2-在电极–电解质界面处的吸附与富集，从而促进电子转移过程。这种化学吸附行为由Cu中心空d轨道与Sn2-末端硫原子p轨道孤对电子之间的轨道杂化所驱动。这种相互作用将液相中间体化学锚定在三相界面上，抑制活性物质向本体电解质中的脱附。包括图1b中的循环伏安法、图1c中的恒电流间歇滴定法以及阻抗谱分析在内的电化学测试均证实电荷转移电阻和过电位显著降低，尤其在长链多硫化物还原过程中更为明显。该催化效应使图1d中的峰值功率密度达到116mW cm-2，EE达77.7%。 除了简单的吸附作用外，调控TMS的电子结构还能进一步提升其固有活性。Li等人通过水热硫化法将WS2纳米片沉积到碳纤维表面。拉曼光谱分析显示图1e中ID/IG比值从1.14升至1.45，表明材料具有丰富的缺陷结构，从而暴露了大量活性边缘位点。HRTEM观测进一步证实了图1f中所示的催化活性（100）晶面。该特定晶向的高催化活性源于基面与边缘位点之间的电子各向异性：与惰性且完全配位的基面不同，暴露的（100）晶面边缘位点充当不饱和硫空位。这些空位使钨d带中心更靠近费米能级，从而缩小了钨d轨道与多硫化物p轨道之间的能隙。这种排列优化了吸附自由能，加速了S-S键断裂过程，同时避免因过度结合导致催化剂钝化。WS2的层状结构结合丰富的边缘位点，使极化电压在40mA cm-2下降至237mV。因此，采用WS2-CF的S/Fe RFB催化剂表现出优异的耐久性，循环寿命超过2200次且容量保持率达96%，远优于图1g中在1500次循环后即失效的CF催化剂。 近期，Mei等人合成了如图1h所示、表面修饰有CF的NiMoS纳米棒。XPS分析显示结合能发生偏移，表明镍位点与钼位点之间发生了电子转移，从而优化了多硫化物吸附所需的d带中心（图1i）。镍与钼位点之间的这种相互作用形成了电子缺陷环境，显著提升了多硫化物中间体的结合能。这种双金属相互作用产生了协同电子效应：从钼向镍的电子转移形成了缺电子的钼位点和富电子的镍位点。亲电性的钼位点可作为带负电荷Sn²–的有效吸附中心，而相邻的镍位点则调控中间物种的键合状态，加速多电子转化过程。该双位点机制使材料展现出优异性能：平均CE超过99%，循环寿命达2500次且容量衰减极小（图1j），充分体现了复杂组分硫化物在实现长期稳定方面的潜力。 1.2.碳基纳米结构 图2先进碳基纳米结构电极的电化学性能 尽管TMS具有较高的固有活性，但性能常因商用CF或GF基底的比表面积有限且亲水性较差而受到限制。因此，设计碳结构以构建分级离子传导通道，并调控表面化学性质以增强多硫化物亲和力，已成为关键策略。多硫化物的氧化还原反应涉及体积庞大的低聚物，其在电极内的扩散通常是决定速率的步骤。 构建有序分级多孔结构是将质量传递与表面反应分离的有效策略。Lan等人通过纳米受限自组装策略开发出一种有序分级多孔（OHP）钴/氮掺杂碳框架。所得四面体结构包含相互连接的大孔（约230nm），可作为电解质储存库；以及介孔（约27nm），能促进离子快速扩散至活性位点（图2a）。有限元模拟证实分级孔隙结构有效缓解了S₂²⁻物种沿电极深度的浓度极化现象，使电解液利用率从图2b中的23.3%提升至50.1%（图2c）。从物理角度看，互连通道降低了流体迂回度，使大体积硫物种能够接触内部活性表面并减小浓度梯度；从化学角度看，Co-N-C位点及相邻吡啶氮原子对碳基质产生极化作用，形成局部带正电荷的碳中心，从而降低电荷转移阻力或中间产物转化率，抑制固体组分的局部析出。该结构使电池即使在高电流密度下也能维持稳定的反应物通量，从而实现高功率密度（110mW cm⁻²）。 除物理结构外，碳纤维固有的疏水性也阻碍了其与水性多硫化物电解质之间的界面接触。杂原子掺杂（如N、O）是调控电子结构和表面能的有效方法。Yu等人合成了富含吡啶氮和C=O官能团的亲水性碳纳米立方体。这些极性位点将接触角显著降低至约0°，使电极在图2d中从疏水性转变为超亲水性。增强的润湿性确保了电极表面积得到充分利用。此外，紫外–可见光谱分析证实电负性杂原子可诱导碳基质上的电荷重新分布，形成强化学吸附位点，从而“捕获”可溶性多硫化物，抑制其随机扩散并减弱穿梭效应。吡啶氮原子上的孤对电子使相邻的π共轭碳网络发生极化，形成对Sn²⁻末端硫原子具有强静电亲和力的活性中心。相互作用使多硫化物分子平贴于电极表面，降低了后续电荷转移的活化能垒。如图2e所示，在40mA cm⁻²下，亲水性氢氰酸与催化性S₈/S₂²⁻氧化还原对的协同作用使极化电压从1110mV降至237mV，降幅达约80%，并实现了高达268.9mAh的初始容量。 1.3单原子催化剂 图3.用于加速多硫化物转化的原子尺度催化剂设计 如今，电极设计领域已从传统的金属纳米颗粒聚集体发展到原子级分散催化剂（如单原子催化剂SAC），旨在最大化原子利用效率并调控特定的电子相互作用。 Chen等人开发了一种Co与Zn双掺杂的氮碳复合材料，其金属中心呈原子级分散分布。通过包括图3a所示HAADF-STEM）和XAS在内的先进表征技术，直接证实了存在独立的Co-N₄和Zn-N₄配位单元，从而排除了纳米颗粒的形成。DFT计算进一步阐明了其作用机制：与Zn-N4相比，Co-N4中心在费米能级附近具有更高的DOS，从而在图3b中使S₂²⁻的吸附能显著增强（−1.85eV vs.−0.91eV），有效活化了S-S键。孤立的Co中心在费米能级附近形成高态密度，使得Co的3d轨道能够与硫原子的反键σ*轨道杂化，从而削弱S-S键强度；而相邻的Zn-N4位点则调节碳载体的局部功函数，防止反应中间体在Co位点过度结合并促进产物脱附。这种原子级调控的催化剂形成了具有卓越稳定性的S/Fe RFB，在图3c所示的200次循环中，其容量衰减率低至每循环0.0025%。 除了具有异质活性位点的热解M-N-C材料外，具有明确配位环境的分子催化剂为精确理解其作用机制提供了平台。最近，Zhou等人利用负载于GF上的铁酞菁（FePc）作为模型催化剂（图3d）。与传统吸附模型不同，他们结合实验与DFT研究揭示了一种新颖的中间硫吸附机制：中心铁原子优先与多硫化物S4²⁻链内的硫原子结合。特定的几何构型导致图3e中S-S键显著伸长（从2.19Å增至2.34Å），有效降低了键断裂的活化能垒，并将速率决定步骤转移至电化学脱附阶段。该构型实现了有利的电子对称匹配：方形平面Fe(II)中心的垂直dz2轨道与S4²⁻链内硫原子的长对轨道直接重叠。轨道相互作用将电子密度反向贡献至硫链的反键轨道，从而延长内部S-S键并加速转化动力学过程。受此机制驱动，基于FePc的电极将塔菲尔斜率降至76.5mV dec⁻¹，并在图3f中实现了206.4mW cm⁻²的峰值功率密度；相应的电池展现出卓越的耐久性，在高电流密度（120mA cm⁻²）条件下可稳定循环超过1000次，EE达67.9%。 Zhang等人开发了一种核壳结构电极，该电极由多孔碳材料包裹双原子MnN4和CoN4位点（MnCoNC-GF）构成，如图3g所示。Mn中心发生向上d带中心位移，通过与Na2S2的LUMO最小化能隙，从而在还原过程中促进快速电子提取和S-S键断裂；Co中心则呈现向下d带中心位移，与硫化钠的HOMO高度吻合，有助于在图3h所示的再氧化过程中实现高效的电子注入。双原子构型建立了双向催化模型，突破了单原子位点典型的热力学标度关系，后者在优化还原过程时常导致氧化阶段出现过度结合现象。相邻的MnN4和CoN4位点解决了此矛盾：Mn中心与Na2S2的LUMO 对齐以加速放电过程中的还原反应，而Co中心与硫化钠的HOMO对齐以促进充电过程中的电子提取。通过利用这种协同电子调控效应，基于MnCoNC-GF的S/Fe液流电池实现了创纪录的体积容量50.1Ah L⁻¹（达到理论极限值的93.2%）和峰值功率密度119.3mW cm⁻²。双向催化策略不仅抑制了电化学极化，还提升了活性硫物种的再利用率，在图3i所示的1000次循环中保持了85.4%的容量保留率。 2.电解质工程 S/Fe RFB的能量密度从根本上受[Fe(CN)₆]⁴⁻/³⁻溶解度以及Sn²⁻络合物溶液化学性质的限制。虽然硫阳极液的理论容量较高，但阴极液传统上受限于K₄[Fe(CN)₆]的低溶解度（<0.8M）。为突破这些瓶颈，电解质调控策略已从溶剂化化学调节发展为颠覆性的重新氧化还原靶向策略，从而有效将能量容量与溶解度限制解耦。 2.1解开溶解度限制 图4解开溶解度限制的电解质工程策略 亚铁氰化物盐的沉淀是由碱金属阳离子与[Fe(CN)₆]4-多价阴离子之间的强离子缔合作用所驱动。通过阳离子多样化来破坏这种晶体结构已被证明是提升溶解度极限的有效策略。 在中性电解质中，混合离子效应通常会抑制溶解度。然而，Long等人提出了一种反直觉的“混合阳离子”策略，通过结合Na+和K+盐实现此效果。该方法利用混合熵破坏晶体晶格的规则排列结构，从而使亚铁氰化物的溶解度极限在图4a中提高至约1.6M。由此制备的S/Fe液态金属电池在图4b中展现出42.8Ah

第一作者：苗昱聪，高大为，戴亚月 通讯作者：段昊泓副教授（清华大学）；邵明飞教授（北京化工大学）；栗振华教授（北京化工大学） 通讯单位：北京化工大学、清华大学 DOI：10.1038/s41467-026-75866-0 工作简介 液流电池作为一种大容量、长时储能技术，为可再生能源消纳及电网调峰调频提供了一条具有竞争力的技术路径。然而，传统液流电池面临电解液成本较高且盈利模式单一等挑战，限制了其大规模应用。为解决上述挑战，北京化工大学邵明飞、栗振华课题组与清华大学段昊泓课题组合作，提出了一种开路液流电池（open-loop flow battery，缩写为OLFB），将钒液流电池正极电对（VO2+/VO2+）的还原和氧化过程，分别与一系列有机物电催化氧化和电解水析氢反应耦合，实现在放、充电同时联产高附加值化学品（有机氧化产物）和燃料（氢气），打破了传统液流电池“闭路循环”（closed-loop）技术框架，实现了绿色储能与绿色合成一体化。例如，将VO2+/VO2+正极与乙二醇电催化氧化反应（放电过程）和电解水析氢反应（充电过程）配对，所制开路液流电池最大功率密度达238.4 mW cm–2，电压效率和能量效率均超过100%，放、充电过程联产乙醇酸和氢气，在200次以上的循环测试中保持了良好的稳定性。此外，证明了该开路液流电池在耦合反应类型和正极电对种类等方面均具有普适性。例如，13种有机物（如醇类、醛类等）的电氧化反应可与放电过程配对；多种典型液流电池的正极电对（如Fe3+/Fe2+、[Fe(CN)6]3–/[Fe(CN) 6]4–、MnO4–/MnO42–、TEMPO‑OH等）均适用于该体系。进一步开展工程化研究，设计了光伏驱动的开路液流电池，模拟白天充电、夜间放电的应用场景，开展了为期10天的连续测试。最终，在充放电的同时，共获得532.2 g纯度达97.2%的乙醇酸和272.9 L氢气，表明了其应用潜力。技术经济分析表明，该开路液流电池的平准化电力成本（LCOE）为–0.26 美元/千瓦时（$/kWh；即存储一度电带来0.26 美元的收益），低于美国能源部设定的储能成本目标（0.05$/kWh），具有可观的经济竞争力。 在本工作基础研究支撑下，团队积极开展了应用基础研究，在化工资源有效利用全国重点实验室衢州基地——衢州资源化工创新研究院建成了首台套千瓦时级撬装式概念验证装置。该装置有效储能（按8000 h计）年均可达2.08 MWh，放电端乙二醇氧化制备乙醇酸0.406 kg h−1（年产1.624吨），充电端的副产氢气228 L h−1（年产912 Nm3），联产化学品的放电比能量为1.31 kWh kg−1，储能–化学品联产比产率为0.56 kg kWh−1，并委托中国石油和化学工业联合会组织专家通过了72 h现场运行考核。  图1. 不同液流电池体系的示意图 感谢北京化工大学栗振华教授团队（第一作者：苗昱聪博士）供稿！ 本文所用 螺栓型液流单电池测试夹具（LSB-1）  由武汉之升新能源有限公司提供 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 近年来，能源脱碳的需求推动了可再生能源发电技术的快速发展。然而，可再生能源的间歇性特点使其难以实现持续稳定的电力供应，亟需发展大容量、长时储能技术，以保障其平稳并网。氧化还原液流电池（RFB）凭借高效率、高安全性及长寿命等优势，已成为一种颇具前景的大规模储能技术。传统RFB的充放电功能依赖于正、负极电解液中氧化还原电对的耦合，其电解液以闭路方式持续循环。尽管液流电池技术历经多年研究并已开展一定规模的应用示范，但其广泛商业化仍受制于高昂的成本。一方面，RFB的盈利模式单一，主要依赖电网峰谷电价差获取收益；另一方面，其系统成本（尤其电解液）居高不下，以技术最成熟的全钒液流电池为例，系统成本约为447 $/kWh，其中钒电解液占比高达40%。虽然当前在新型有机/无机氧化还原电对、电解液添加剂、pH解耦系统以及高性能离子交换膜等方面已开展了大量前沿研究，但RFB的高成本问题仍未从根本上得到解决。因此，亟需发展成本更低、盈利模式更多样的新型RFB体系。 核心内容 1. 液流电池“开路”模式的可行性验证 如图2a所示，乙二醇、甘油等醇类有机物和葡萄糖、糠醛等醛类有机物的理论氧化电位均低于全钒液流电池负极V3+/V2+电对和铁铬液流电池Cr3+/Cr2+电对的电位。因此，将这些有机物与传统正极电对配对后，理论上可获得比传统液流电池更高的电池电压。进一步对系列典型正极电对与有机物（作为负极底物）氧化进行电化学测试，结果表明有机氧化反应的起始电位分布在–0.91 V至0.48 V（vs. SHE）之间，且典型正极电对与有机氧化反应之间均存在较大的电位差，理论上配对后能够实现电池放电（图2b–c）。组装了OLFB器件并进行了极化曲线与开路电压测试，表现出较高的功率密度，其中乙二醇氧化表现出最高的峰值功率密度，烯醇和醛类作为氧化也展现出优异的性能。值得注意的是，与近期报道的有机液流电池和无机液流电池相比，OLFB的开路电压（OCV）具有显著竞争力。其中，配对多元醇分子氧化的OLFB的OCV在1.6–1.9 V之间，而配对醛类分子氧化时，由于其氧化电位极低， OLFB的OCV可大于2.1 V（图2d–e），显示出在放电电压方面的显著优势。 图2. OLFB的放电可行性验证及其性能优势   2. OLFB性能展示 本工作进一步将传统液流电池充电过程中的负极电对替换为析氢反应（HER），并将放电过程中的负极电对替换为乙二醇氧化反应（EGOR），由此构建了一种可逆的EGOR/HER||VO2+/VO2+ 构型OLFB（图3a–b）。如图3c–d所示，该OLFB在20–150 mA cm–2的电流密度范围内展现出良好的放电性能，充放电容量稳定在约41 Ah L–1，库伦效率（CE）接近100%。在20 mA cm–2电流密度下，其电压效率（VE）和能量效率（EE）甚至超过100%，并在20–50 mA cm–2范围内优于传统全钒液流电池。产物分析表明，放电过程中乙二醇可选择性地氧化为乙醇酸；随着电流密度从20 mA cm–2升至150

第一作者：王文丰、刘宇峰 通讯作者：张杰&黄明保&傅志勇 通讯单位：华南理工大学 DOI：10.1021/acsaem.6c01153 感谢华南理工大学梁振兴团队（第一作者：王文丰）校稿！ 工作简介 本文提出一种双位点设计策略，合成了一种具有两个季铵中心和羟基官能团的双吡咯烷基络合剂（N2EDP），以实现对溴物种的高效捕获与溴电解液管理。通过静电作用，N2EDP可捕获多溴阴离子形成(N2EDP(Br2n+1))2复合物，增大分子尺寸从而抑制多溴化物跨膜穿梭。密度泛函理论计算证实，该双位点络合剂比传统单位点络合剂MEP具有更强的多溴化物结合能力及更高的负溶剂化自由能，显著提升络合稳定性和水相兼容性。电化学测试表明N2EDP可使Br3–的扩散系数降低61%，溴物种跨膜渗透率下降87.9%。锌溴液流电池在50% SOC下可实现74.1 Ah L-1的放电容量，且在50次循环中保持100%容量；在60% SOC时，最大操作容量可达86.1 Ah L-1。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 锌溴液流电池具有高的能量密度、低的电解液成本等优势，是一种极具潜力的电化学储能技术。然而，正极电解液中溴物种易挥发与跨膜传输，导致电池库伦效率和循环稳定性不足。在电解质调控领域，一种简单有效的策略是使用添加剂捕获溴化合物。季铵阳离子（如MEP、MEM）常被用作电解液中的络合剂。阳离子与多溴阴离子（Br2n+1⁻）结合，可降低“游离”溴的浓度并抑制其跨膜渗透。此外，MEP具有刚性的环状骨架和带正电荷的单氮中心，增强了其与多溴阴离子的络合亲和力，并促进在电解液中形成稳定的络合物（如[MEP⁺][Br2n+1–]）。因此，通过减少溴的渗透，电池的电流密度得到提升，使MEP成为高性能锌溴液流电池开发中的主要研究焦点。然而，所形成的络合物亲水性较差，在电池循环过程中会引发油相或固相的形成，可能污染膜表面，导致内阻增加。更关键的是，在高溴浓度条件下，此类产物的过度积累甚至可能堵塞电极孔隙，形成反应死区，最终影响电池性能。 核心内容 1.络合物结构与形成机制 图1. (a)MEP及双吡咯烷基化合物的分子结构；(b)络合剂（MEP、N2MDP或N2EDP）与Br2n+1–之间的相互作用分子模型；(c)络合物的结合能；(d)络合物的溶剂化自由能。 所研究络合剂的分子结构如图1a所示。双位点分子N,N′-二（甲基）-1,5-二溴戊烷二铵吡咯烷（N₂MDP）和N,N′-二(2-羟乙基)-1,5-二溴戊烷二铵吡咯烷（N2EDP）是通过N-羟乙基吡咯或N-甲基吡咯与1,5-二溴戊烷进行霍夫曼烷基化反应合成的。密度泛函理论计算显示N2MDP(Br3)2和N2EDP(Br3)2的相互作用能（Eint）分别为–53.96 kJ mol⁻¹和–75.77 kJ mol⁻¹，低于MEPBr3计算值–23.43 kJ mol⁻¹。对于Br5⁻配合物也观察到类似趋势：双位点试剂表现出比MEPBr5更负的相互作用能。结果表明双位点结构能够实现更强的络合，与溴化物形成更稳定的络合物。此外，计算得到的溶剂化自由能（ΔGsolv）显示基于N2MDP和N2EDP构建的复合物均比MEP复合物具有更负的值，表明水相相容性显著增强。同时，N2EDP(Br2n+1)2复合物的ΔGsolv始终低于N2MDP(Br2n+1)2，证实羟基修饰进一步增强了亲水性。因此可以推断，双位点结构与羟基修饰共同作用，增强了多溴化合物的结合能力并改善了水相相容性，从而促进了均相多溴化合物的形成。 图2:（a）Br2n+1–、MEP+、MEPBr2n+1、N2EDP2+和N2EDP(Br2n+1)2的静电势图；（b）Br2n+1–、MEPBr2n+1和N2EDP(Br2n+1)2的分子体积；（c）显示络合时键角畸变的优化几何形状；（d）不同Br2比例的N2EDP的1H NMR光谱（D2O） 静电势分布图显示当与Br3⁻或Br5⁻形成复合物时，N2EDP2+的表面静电势显著降低，表明双阳离子中心增强了电荷中和作用。增强的静电相互作用进一步体现在所得复合物的分子体积上：具体而言，N2EDP(Br3)和N2EDP(Br5)2的分子体积分别为724.5 Å3和872.2 Å3，分别是MEPBr3（298.3ų）和MEPBr5（372.5 Å3）的两倍以上。N2EDP与多溴化物物种之间的静电吸引力可导致键角发生显著收缩。复合后，Br3⁻键角从180.0°减小至176.77°，而Br5⁻键角则从94.95°减小至87.43°。结构畸变直接证明了强静电结合的存在。进一步，1H核磁共振谱显示随着溴浓度增加，N2EDP的质子共振信号向低场方向移动，反映了与Br2n+1⁻阴离子之间静电相互作用产生的去屏蔽效应。 2.络合行为与效果 图3.(a)对照溶液（4.0mm ZnBr2+4.0mmBr2）与实验溶液（2.0mm ZnBr2+4.0mm Br2+2.0mm N2EDP）的循环伏安曲线；(b)在无/存在MEP或N2EDP条件下溴在多孔聚烯烃膜中的渗透性；(c)电解质溶液（3M ZnBr2+2M KBr）在不同SOC（10–50%）下无/有N2EDP或MEP时的状态。 在不含Br2的电解质中，添加N2EDP对CV曲线、扩散系数和动力学常数均未产生显著影响，表明添加剂不会改变Br⁻/Br2的固有氧化还原机制或动力学特性。相比之下，在含有4.0 mM ZnBr₂和4.0 mM Br2的电解质中，添加N2EDP会导致还原峰电流显著降低。根据Randles-Sevcik方程计算，不含N2EDP时Br3⁻的扩散系数为1.365×10⁻5cm2 s⁻1；加入N2EDP后该值降至5.323×10⁻6cm2 s⁻1（降幅达61%），下降归因于形成了更大且更稳定的N2EDP-多溴化物复合物，从而限制了溴物种的扩散。 在多孔聚烯烃膜中的渗透性测试显示与无添加剂对照组（2.001×10⁻5cm2 s⁻1）相比，MEP处理后的渗透性降至4.750×10⁻6cm2 s⁻1，而N2EDP处理后进一步降至2.427×10⁻6cm2 s⁻1，较对照组降低87.9%。结果表明与N2EDP的络合作用显著增大了溴物种的有效分子尺寸，从而比MEP更有效地抑制其跨膜迁移。 电解液在10%至60%SOC范围内的显微图像显示在N2EDP存在时，可观察到两种明显现象：(i)电解液颜色显著变浅；（ii）溶液上方溴蒸气浓度明显降低。观测结果直观证实了N2EDP对溴化合物具有强亲和力。此外，该系统实现了61.1 Ah L-1的高容量，突显了双位点羟基改性设计策略的有效性。 3.多溴化合物转化与分布 图4(a)不含添加剂以及添加MEP或N2EDP时在50% SOC下的拉曼光谱；(b)不同SOC下N2EDP的拉曼光谱 拉曼光谱显示在不含添加剂的对照组中，对应Br3⁻和Br5⁻的对称伸缩峰分别出现在约175.8 cm⁻1和260.7

第一作者：方骏凯、焦中任 通讯作者：左培培、杨正金 通讯单位：中国科学技术大学 DOI：10.1002/adma.74164 感谢中国科学技术大学徐铜文院士&杨正金教授团队（第一作者：方骏凯）校稿！ 工作简介 本研究提出了一种框架聚合物膜，并引入了以多样性为导向的设计策略，由此开发出一种耐溶胀且对乙腈具有优异浸润性的微孔阴离子传导膜。研究发现，刚性微孔对乙腈的亲和力增强使得载荷离子能够实现快速、高选择性的传导：其TFSI⁻扩散系数达到8.12×10-7cm² s-1（是弱亲和性对照样品的23倍），载荷离子/活性电解质选择性高达433。该膜使NARFB电池在室温及零下温度条件下均能以80 mA cm-2的电流密度运行，并在900次循环中保持超过99.5%的CE。 《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》 研究背景 实施NARFB需要使用一种能够隔离氧化还原活性电解质、同时允许载荷离子传输的膜。迫切需要开发离子传导膜，以满足非水电池中电解质混合物的高选择性要求，以及快速离子传导以提高能源效率的需要。传统离子交换膜（IEMs）常表现出显著的溶胀现象和较高的电阻，促使人们开始探索替代性膜结构设计。虽然交联策略能够抑制膜在有机溶剂中的溶胀，但所得膜仍存在高电阻问题。目前非水系电池的主要选择包括多孔隔膜和微孔膜。孔径范围从数十纳米到数百纳米的多孔隔膜虽能促进载荷离子的快速传导，但会引发氧化还原活性电解质的显著渗透。在多孔基底上涂覆交联阴离子交换层可在一定程度上减少氧化还原活性电解质的渗透，但会带来两个主要问题：界面附着力弱以及膜电阻增加。相比之下，微孔膜可有效抑制氧化还原活性电解质渗透，但其对有机溶剂的浸润性较差，往往导致离子传导性下降。因此，在提升非水系液流电池性能方面，实现快速离子传导（即高膜电导率）与高膜选择性仍是关键挑战。 核心内容 1、用于快速离子传导的框架聚合物膜设计 图1非水电池用框架聚合物膜（FPMs）的多样性导向设计 FPMs结构由三个主要组成部分构成：框架连接单元（R1）、功能基团（R2）以及可调节膜框架刚性的芳香单元（Ar）。在膜制备过程中，高刚性芳香单元的引入可防止聚合物链高效堆积，从而形成大量微孔体积单元，这些单元可作为离子传导通道。研究结果表明，R1库中的A10和R2库中的C4与MeCN表现出最强的相互作用，其计算得出的溶剂化能分别为-105 kcal mol-1和-66 kcal mol-1。基于此，通过使用功能芳香腈单体、采用超强酸催化有机溶胶–凝胶法制备了一种自支撑的FPM化合物-FPM-BP-A10C4，该化合物将A10、C4以及联苯（Ar=BP）作为刚性组分。 2、FPMs的抗溶胀性与浸润性 图2FPM-BP-A10C4在乙腈中的抗溶胀与浸润性能 FPMs在乙腈中的老化与溶胀行为的模拟结果结合广角X射线散射分析表明：FPM-BP-A10C4在力场辅助的细胞模型老化过程中孔体积保持近乎恒定，并在乙腈中溶胀12个月后仍呈现一致的XRD分布模式。相比之下，具有柔性框架的膜材料（FPM-PE-A10C4和FPM-DPOP-A10C4）在相同条件下均出现自由体积显著降低以及链间距减小。FPM-BP-A10C4在乙腈中表现出优异的机械稳定性，其溶胀率极低（<1%），远低于商业膜材料。 FPM-BP-A10C4在20°C时的乙腈摄取率为14%，在60°C时为23%，低于Celgard 2400（93%–110%）和Neosepta AHA（26%–28%），但略高于Nafion 117（10%–14%）。而且，FPM-BP-A10C4的静态乙腈接触角约为0°，表明其具有超浸润性；相比之下，PIM膜（SPX-BP）、Nafion 117及Neosepta AHA均表现出较差的浸润性。这种低浸润性部分归因于微孔产生的高毛细压力，阻碍了乙腈渗透至膜孔隙中。然而，多孔Celgard 2400膜的孔径大于43nm，其MeCN接触角为35.6◦,明显大于FPM-BP-A10C4。FPM-BP-A10C4的非典型浸润行为与FPM设计中乙腈与膜结构单元之间增强的相互作用相一致。增强的相互作用通过计算得出的乙腈接近FPM-BP-A10C4、Neosepta AHA和Celgard 2400膜表面时的距离依赖性相互作用势能得到证实。乙腈在FPM-BP-A10C4上的最大吸附能为-14.6 kcal mol−1，远高于对照样品（Neosepta AHA为-7.4 kcal mol−1，Celgard 2400为-2.6 kcal mol−1），表明其亲和力更强。 3、FPM-BP-A10C4的传导性与选择性 图3膜传导性与选择性 FPM-BP-A10C4在30°C时的电导率为2.4mS cm⁻¹，随着温度升至70°C，稳步上升至4.8mS cm⁻¹。相比之下，Neosepta AHA膜的电导值显著较低（30°C时为0.42mS cm⁻¹，70°C时为0.95mS cm⁻¹）；而Celgard2400由于缺乏反离子。基于已报道的离子交换膜电导率数据对比表明，FPM-BP-A10C4的电导性能优于其他膜材料。此外，FPM-BP-A10C4对LiTFSI/BTMAP-TFSI的选择性达到433，远超Celgard 2400（1.6）、Neosepta AHA（3.1）以及文献中报道的其他膜材料。高选择性极有可能归因于尺寸筛分效应，该效应由膜孔径和孔道曲折度共同决定。上述结果表明，FPM-BP-A10C4在电导率与选择性之间实现了良好的平衡。 4、对FPM-BP-A10C4中TFSI–传输机制的理解 图4TFSI−传输机制 MeCN与TFSI⁻的运动轨迹表明MeCN与A10及C4基团存在强相互作用，在其周围形成了稳定的溶剂化壳层。分子动力学模拟表明TFSI⁻沿扩散路径的传输效率提升源于传输能垒的降低。计算得到的TFSI⁻在FPM-BP-A10C4基质中迁移的自由能分布图显示：在位点i、ii和iii处，TFSI⁻沿该路径传导所需的自由能最低。而且，TFSI⁻沿i-ii-iii路径的传输动力学能垒低至约0.12eV，显著低于文献报道的锂离子在微孔聚合物优化路径中的传输能垒（约0.27eV）。 TFSI⁻在FPM-BP-A10C4中的自扩散系数达到8.12×10-7cm²s-1，是具有弱亲和力微孔结构的对照FPM膜值的23倍，也是Neosepta AHA膜值的4.8倍。此外，FPM-BP-A10C4膜还能促进其他阴离子在乙腈中的快速自扩散，表明其快速阴离子传输功能并不局限于TFSI⁻。

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