第一作者：熊斌宇

通讯作者：李旸

通讯单位：瑞典哥德堡查尔默斯理工大学

成果简介

  本文构建了一种新的数据驱动方法，该方法将流速集成到VRB建模中，增强了数据处理能力和VRB行为的预测准确性。所提出的模型采用门控递归单元（GRU）神经网络作为其基本框架，在捕捉VRB的非线性电压段方面表现出非凡的准确度。GRU网络结构经过精心设计，以优化模型的预测能力，流量被视为一个关键的输入参数，以说明其对VRB电池性能的影响。设计并进行了实验室实验，涵盖了不同的电流和流速条件，以验证所提出的数据驱动建模方法。对几种最先进的算法进行了比较分析，包括等效电路模型和其他数据驱动模型，证明了所提出的考虑流速的基于GRU的VRB模型的优越性。由于GRU在处理时间序列数据方面的卓越能力，所提出的模型在宽操作范围内提供了令人印象深刻的准确终端电压预测，误差幅度不超过0.023V（1.3%）。这些结果表明了所提出方法的有效性和稳健性，突出了在管理和控制系统设计的精确VRB建模中考虑流量的新颖性和重要性。

  相关研究成果以“A flow-rate-aware data-driven model of vanadium redox flow battery based on gated recurrent unit neural network”为题发表在Journal of Energy Storage上。

研究背景

  全钒液流电池(vanadium redox flow battery, VRB)是一种以不同价态钒离子为活性物质实现电能存储与释放的电化学电池，具有绿色环保、安全稳定、配置灵活、使用寿命长等优点，被列为“十四五”规划中实现发展目标的关键技术设备之一。随着新能源储能技术的不断发展，VRB逐渐在大型可再生能源发电系统、大型储能系统及分布式微电网等场景得到了广泛应用。虽然VRB展现出了广阔的市场前景和巨大的发展潜力，但是在其商业化的推进过程中也暴露出了一些亟需解决的问题。VRB建模是投入工程应用与优化控制的基础，然而VRB的充放电是一个耦合电化学场、流量场等多物理场的复杂过程，不同的运行工况，如充放电电流、电解液流量等条件的变化，都会对电池的内部运行参数造成影响，进而改变了电池的外特性，对建模的准确性带来了挑战；此外，由于复杂的内部运行机理，VRB的端电压曲线在充放电末期表现出非线性的特点，也会对建模的整体预测效果造成影响。

  武汉理工大学熊斌宇副教授团队从VRB的多物理场耦合性及非线性特性出发，深入分析VRB的工作原理及特点，基于GRU神经网络搭建了准确度高且适应性强的VRB端电压模型，为电池的实际应用及推广奠定了基础。实验结果表明，所提出的基于GRU的数据驱动模型的预测精度明显由于等效电路模型以及其他数据驱动模型，预测的误差被限制在0.023V以内。

核心内容

本文所用全钒液流单电池测试系统由武汉之升新能源有限公司提供。

1.实验数据采集

（1）实验步骤：

工况一：单循环恒流量恒电流实验

在90 mL/min–15 mL/min（15 mL/min的间隔）的不同恒定流速下，在一次循环实验中以1.0A的恒定电流对电池进行充放电实验。

工况二：单循环恒流量变电流实验

以90mL/min-15mL/min（15mL/min的间隔）进行恒定流速和可变电流的实验，以了解电压与流速和电流之间的关系。在每个循环中，流量保持不变，电流按以下工况变化：

（a）电流从0.6A增加，每分钟有0.02A的阶跃变化，直到达到1.8A。

（b）电流从1.8A开始下降，每分钟有−0.02A的阶跃变化，直到达到0.6A。

工况三：单循环变流量变电流实验

  在一个循环中以可变流量和可变电流对电池进行测试。流量变化的子工况如下：（a）流量阶跃增加。流量从15mL/min开始，每6或12分钟增加15mL/min，直到达到90 mL/min。

（b）流速阶跃降低。流量从90mL/min开始，每6或12分钟减少15mL/min，直到达到15 mL/min。

  在每个流量下，电流变化的子工况如下：

（a）电流线性增加。电流从0.6A开始，以0.2 A/min的速率增肌，直到达到1.8A。

（b）电流线性减少。电流从1.8A开始，以0.2A/min的速度下降，直到达到0.6A。（c）电流阶跃增加。电流从0.6A开始，每3分钟增加0.3A，直到达到1.8A，占空比为50%。

（d）电流阶跃减小。电流从1.8A开始，每3分钟下降0.3A，直到达到0.6A，占空比为50%。

（2）数据集展示

本文的数据集如下：

图1 VRB实验数据集

2.模型构建

图2 考虑流量的VRB数据驱动模型的流程框图

  本文提出的数据驱动模型的结果框图如图2所示。输入特征选为历史电压，电流，流量和电池SOC，模型的主体结构采用GRU层，Sigmoid层和全连接层。神经网络的相关超参数的设置如下图所示。

表1 GRU网络的超参数设置

3.模型验证

（1）恒流量恒电流预测能力验证

  为了验证所提出的模型能否学习到电池电压在不同流量下的变化趋势，所建立的模型对单循环恒流量恒电流实验数据进行预测，不同流量下的VRB端电压预测结果比较如图3所示。在不同流量下，所预测端电压的变化曲线与实际端电压变化曲线的差距都很小，说明GRU神经网络能够学习到VRB端电压随流量的变化趋势，模型的预测效果较好。

图3 不同流量下的VRB模型预测结果比较

表2 单循环恒流量恒电流实验数据在不同流量下的预测指标

  从表2中可以看出，所提出的VRB模型在三个评价指标下对单循环恒流量恒电流实验数据的预测效果都有优越的表现，不同流量下预测结果的MAE和RMSE均不超过0.006，R2均不低于0.995，说明模型能够以较高的精确度预测到不同流量下的端电压值的变化规律。

（2）与其他模型的对比验证

  图4对比了等效电路模型和GRU模型的预测结果。可以卡看出，GRU神经网络的预测曲线比一阶RC等效电路预测曲线的拟合效果更好，电压预测曲线的变化趋势和电压实际曲线的变化趋势更接近，而一阶RC等效电路模型的预测结果存在较大的误差。

  对于充放电末期(后20min)，电压数据的非线性较强，GRU神经网络由于具备处理时序关系的能力，能比较好地适应电池内部特性的变化，平均预测误差为0.0089V，预测效果表现良好；而一阶RC等效电路模型对非线性数据处理能力较差，预测曲线的变化趋势和实际曲线的变化趋势不一致，平均预测误差高达0.0391V，在15mL/min流量下预测误差最大达到了0.1475V，难以预测整段序列的输出。

图4 等效电路算法与GRU的预测结果比较

表3 SVR、BP和GRU算法评估预测值的比较

  为了验证GRU神经网络处理长时序序列数据的优越性，分别用SVM及BP神经网络建立了考虑流量的VRB模型，使用相同的数据集进行了相同的数据预处理和训练，并对预测结果进行了比较，SVR、BP、GRU算法的不同预测指标比较如表3所示。在不同评估指标下，基于GRU的VRB模型比SVR算法和BP神经网络的预测效果更好。其中，SVR的预测精度最差，在15mL/min流量下的预测误差最大，平均预测误差达到0.0319V；GRU和BP神经网络在不同流量下的评价指标接近，但由于GRU的时序处理能力较强，其预测精度比BP神经网络有所提高，预测误差保持在0−0.1096V之间，说明所提出的基于GRU神经网络的VRB模型具有较高的预测精度，GRU神经网络算法对于VRB建模具有一定的优越性。

（3）复杂工况预测能力验证

  电流线性/阶跃变化实验数据预测结果如图5和图6所示。从图5中可以看出，在电流线性变化、流量阶跃变化的条件下，本文所提出的模型表现出了良好的泛化能力和时序处理能力，能够分析出输入向量与待预测值的时序关系，比较好地适应电池内部特性的变化。模型对电流线性变化实验数据的平均预测误差为0.0066V。由于在切换流量时需要停泵操作，同时电流也发生了跃变，因此在不同流量切换时端电压出现了跃变点的情况。而传统模型在跃变点的预测会存在大幅的震荡，边沿的拟合效果较差。由于GRU特征提取器的作用，预测结果的震荡被控制在较小范围内，模型在跃变点的平均预测误差为0.0734V，基本能达到预测精度的要求。不同预测指标如表4所示。

图5 电流线性变化实验数据预测结果

(a)电流线性增长/流量阶跃增长 (b)电流线性增长/流量阶跃减少

(c)电流线性减少/流量阶跃增长 (d)电流线性减少/流量阶跃减少

表4 单循环变流量线性变电流实验数据的预测指标

  从图6中可以看出，在电流阶跃变化、流量阶跃变化的条件下，模型同样具有很好的预测效果。模型的平均预测误差为0.0068V。相较图4-5中电流线性变化的模拟工况，图4-6中端电压的跃变点出现的更频繁，在每个流量下都经历了5次跃变，更考验模型对于电池外特性变化的学习能力。而模型所预测的结果能够适应阶跃工况下电池的端电压变化，表现出较好的预测性能。不同预测指标如表4-4所示。

图6 电流阶跃变化实验数据预测结果

表5 单循环变流量阶跃变电流实验数据的预测指标

（4）同型号电池适用能力验证

  为了验证模型对于不同电池作为应用对象的适用性，使用实验室两个同型号的全钒液流单电池：1号VRB电池和2号VRB电池，都进行了单循环恒流量恒电流、单循环恒流量变电流和单循环变流量变电流工况的实验方案。使用1号VRB单电池的单循环恒流量变电流实验数据对模型进行训练，并对2号VRB单电池的单循环变流量变电流实验数据进行了预测，2个同型号电池的预测精度如图7所示。可以看出，在3个不同的评价指标下，模型的预测精度都很高，对于同型号电池进行线性电流变化充放电时，能够准确的预测到电池的端电压，模型的预测误差不超过0.19V；对于电流阶跃变化的工况，模型能够把阶跃震荡控制在一定范围内，基本能达到预测精度的要求，模型的预测误差不超过0.22V。本文所提出的考虑流量的数据驱动建模方法能够推广到同型号VRB的电压预测及相关应用领域中，具有一定的适用能力。

图7 同型号电池的预测精度

结论展望

  本研究针对可变流量的应用，提出了一种新的钒氧化还原液流电池（VRB）数据驱动建模方法，该方法使用门控递归单元（GRU）神经网络。通过结合电解质流量并考虑VRB特性的时间序列性质和非线性，开发的模型能够准确预测端电压，并能提高非线性电压段的预测精度。此外，所采用的GRU模型采用流量、电流、充电状态和电压等输入，无需考虑内部操作原理。为了评估模型的性能，在不同的流速下进行了验证，并将非线性部分的结果与广泛使用的等效电路模型进行了比较，证明了所提出的模型优越的数据处理能力。此外，通过与其他现有方法的比较，评估了数据驱动算法的有效性。最后，将所建立的模型使用在同型号电池中，证明了建模方法的适应性和鲁棒性，可以实现准确的电压预测，为VRB的建模方法提供了一个选择。

文献信息

Binyu Xiong, Jinrui Tang, Yang Li^※, , Peng Zhou, Shaofeng Zhang, Xinan Zhang, Chaoyu Dong, Hoay Beng Gooi A flow-rate-aware data-driven model of vanadium redox flow battery based on gated recurrent unit neural network, 2023, Journal of Energy Storage.

https://doi.org/10.1016/j.est.2023.109537