【用户论文】祝贺我司用户中科大徐铜文院士团队发表CES:多孔电极双功能压缩用于高电流密度水系有机氧化还原液流电池

【用户论文】祝贺我司用户中科大徐铜文院士团队发表CES:多孔电极双功能压缩用于高电流密度水系有机氧化还原液流电池

第一作者:马云欣

通讯作者:彭康,蒋晨啸,徐铜文

通讯单位:中国科学技术大学

成果简介

水系有机氧化还原液流电池(AORFBs)利用水溶性有机氧化还原活性物质的可逆电化学反应,展现出长期储能的潜力。快速的电子转移动力学要求增强电子传导和电解液质量传输以缓解极化现象。本研究,中国科学技术大学徐铜文院士团队通过X射线计算机断层扫描(X-CT)、三维多物理场模拟及电化学表征,探讨了2,6-DHAQ/K4[Fe(CN)6]AORFBs中碳毡压缩对电子传导和电解液质量传输的调控作用。在最佳压缩比(CR)为20%时,0.4M 2,6-DHAQ/K4[Fe(CN)6]电池在100 mA cm-2下可实现151.6 mW cm-2的最大功率密度,容量利用率(CU)达93.6%,能量效率(EE)为62.0%。在更高电流密度(如120-160 mA cm-2)下,与未压缩状态相比,EE提升40%

相关成果以Dual-function compression of porous electrodes for high-current–density aqueous organic redox flow batteries为题发表在Chemical Engineering Science期刊上。

谢中科大徐铜文院士团队(第一作者:马云欣)校稿

本文所用

螺栓型液流单电池测试夹具

(LSB-1

由武汉之升新能源有限公司提供

2025年我司用户发表的液流电池论文合集

 

研究背景

多孔碳毡电极在液流电池中兼具电子导体和电解液传质通道的功能,学术界已投入大量精力优化其结构与性能。碳毡的机械压缩会影响流电池性能,在VRFBs中已被广泛研究。Martin Bureós等发现碳毡压缩增加了纤维间的接触点,从而形成更连续的电子路径并提升整体电子导电性。Jayanti等系统研究了电极压缩对大尺寸VRFBs(活性面积:936 cm²)性能的影响,证实50%压缩比(CR)在120 mA cm-2下较未压缩电极可使能量效率提升8.9%。然而,对于具有独特有机氧化还原活性物质的AORFBs,碳毡压缩如何同时影响电子传导与电解液传质,以及优化对电池性能的提升程度,目前仍属未解之谜。

本研究通过改变碳毡压缩比(0%12%20%40%),探究其对代表性2,6-DHAQ/K4[Fe(CN)6]AORFB的影响。作者团队结合X射线计算机断层扫描(XCT)与三维多物理场模拟技术,可视化呈现了碳毡结构与电解液流场分布。科学调控的碳毡压缩既提升了纤维连接性,又实现了电解液在多孔电极内的均匀分布与流速增强。双重优化明显提升了电子传导与电解液传输效率,从而在更高电流密度(如120-160 mA cm−2)下实现充放电运行,并使能量效率提升约40%

 

核心内容

1.压缩碳毡的电子导电性

1A展示了为AORFB电池组件制备的5cm2未压缩碳毡样品。作者团队通过去噪和二值化处理区分碳纤维与孔隙空间,成功重建了碳毡的内部三维结构(1B)。这种高度多孔且相互连接的结构在电池组装过程中可被压缩,从而调节液流电池的性能。

首先,增强的纤维连接性提高了电子导电性,从而影响了电池电阻。作者团队研究了纤维在x-z方向(1C)的排列情况,即从膜层向集流体方向延伸。随后,作者团队进一步量化了不同CR值碳毡在三十个x-z截面中的总纤维面积(1D)。在未压缩状态下,每个截面的纤维面积相对较低。随着CR值的增加,纤维面积增大,表明纤维网络连接性增强。结构致密化导致碳毡的电子电导率单调增加(1E)。然而,AORFB的总电阻并非随CRs增加而单调递减。这种现象源于电解液电阻、电极电阻和膜电阻的共同作用。

1.(A)碳毡未压缩状态的实物照片;(B)通过X射线计算机断层扫描技术进行的三维结构重建示意图;(C)未压缩状态下纤维分布的横截面图像;(D)不同压缩比下x-z截面的纤维面积量化分析,显示随着压缩程度增加,纤维面积增大且纤维间连接性增强;(E)碳毡在不同压缩比下的导电性与电阻变化

 

2.压缩碳毡的浓度过电位

为探究压缩对电解液流体动力学的影响,作者团队在COMSOL Multiphysics 6.2软件中构建了AORFB单电池的流体-电化学耦合模型,关键运行参数设定为:电流密度40 mA cm-2、入口流速60 mL min-1、荷电状态(SOC)为0.1。如2A所示,作者团队考察了不同CR下的体积流量分布。当CR低于20%时,碳毡内的体积流量基本保持稳定,仅出现轻微增长。然而在CR为40%时,仅有58.9%的电解液流经多孔电极。

此外,作者团队还研究了CR对碳毡内电解液流速的影响(2B)。当CR达到20%时,流速达到峰值,因为减小的流道横截面积无法充分补偿体积流量的下降。作者团队重建了一个0.5mm×0.5mm的代表性孔隙尺度模型,以进一步分析压缩比为20%时多孔电极真实结构内的电解液流动路径(2C),同时在不同压缩比下进行了补充的计算流体动力学模拟。在20%压缩比下,孔径分布更加均匀,导致流体分布更为一致。此时纤维间距的减小引发了入口附近电解液的多级再分布。如2D所示,初始压缩阶段浓度过电位持续降低,在压缩比CR=20%时降至最低值38.02 mV。由于流速减小,压缩比增至40%时浓度过电位回升至51.26 mV。

2.(A)多孔碳毡中CR值对应的体积流量百分比变化;(B)不同CR值下多孔电极的平均电解液流速;(C)CR=20%时的孔隙尺度计算流体动力学模拟;(D)不同CR值下的平均浓度极化及空间分布

 

3.AORFBs的电化学性能

最后,作者团队评估了采用不同压缩碳毡组装的AORFBs的电化学性能。如3A所示,在CR为20%时,欧姆过电位和浓度过电位均得到有效抑制,归因于纤维连接性增强和电解液传输改善。然而,当压缩比过高时,碳毡电子导电性的进一步提升对性能的增益有限,因为伴随的水力渗透性损失会加剧整体极化行为。极化曲线显示20%的压缩比在不考虑泵功率的情况下,可获得最高的峰值功率密度151.6 mW cm-23B),并且在所有测试的电解液浓度和电流密度下均持续保持最佳电化学性能(3C)。此观察结果与碳毡压缩引起的极化行为演变相一致。而且,性能提升在压缩比为20%时更为明显,表明该压缩比对极化相关限制特别敏感。3D展示了在20%CR下,AORFBs的EE在不同电流密度范围内的提升效果。随着电流密度的增加,EE的提升效果愈发明显。因此,碳毡压缩通过增强电子传导性和改善电解液流动分布带来的积极效应,在AORFBs中得到明显放大。总体而言,对于具有快速动力学特性的氧化还原活性物质,碳毡压缩能带来类似的性能提升。

3.(A)100 mA cm-2下的过电位,包括欧姆过电位和浓度过电位;(B)100%SOC下的极化曲线与功率密度曲线;(C)采用不同压缩比组装的DHAQ/K4[Fe(CN)6]电池在100mA cm-2下的能量效率与容量利用率;(D)20%CR在不同电流密度下实现的能量效率提升

 

结论展望

本研究系统考察了碳毡压缩对2,6-DHAQ/K4[Fe(CN)6]AORFB的电子传导、电解液质量传输及电池性能的影响。碳毡压缩(例如压缩率CR=20%)明显改善纤维连接性并增强电解液质量传输,从而降低极化电阻。与未压缩碳毡组装的电池相比,压缩碳毡可使峰值功率密度提升68.4%。当在CR=20%下用碳毡组装的0.4M 2,6-DHAQ/K4[Fe(CN)6]电池在100 mA cm−2下循环时,CU提高了74.9%EE提高了19.4%。在较高电流密度(120-160 mA cm−2)下,EE提升幅度达到约40%AORFBs的优异性能提升源于其有机氧化还原活性物质更快的反应动力学,归因于合理的碳压缩机制。

 

文献信息

Yunxin Ma , Kang Peng, Wenjie An , Kaichen Zhang , Chenxiao Jiang, Zhengjin Yang ,Tongwen Xu,Dual-function compression of porous electrodes for high-current–density aqueous organic redox flow batteries,2026,Chemical Engineering Science

https://doi.org/10.1016/j.ces.2026.123753

 

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