通讯作者：乔琳
通讯单位：大连海事大学
DOI：10.1016/j.inoche.2026.117260
《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》
1.物理化学性质
图1.不同样品的5000倍放大率SEM图像
原始碳毡（PCF）经不同温度下的热处理后进行了改性。热处理后碳毡的表面形貌发生了显著变化。原始电极（PCF）的碳纤维表面相对光滑；TCF-350样品的碳纤维表面则更为粗糙，并形成了沟槽状蚀刻区域，主要归因于氧与不稳定碳之间的氧化反应。随着热处理温度的升高，TCF-450样品上可观察到更多的沟槽。当温度升至550°C时，氧化蚀刻作用更为剧烈，导致纤维表面产生大量微米级孔隙，表明碳纤维表面受到了显著损伤。根据BET分析结果，提高热处理温度会在碳毡表面形成大量直径增大的孔隙，从而稳步提升其比表面积。
图2.电极的结构分析和电导率
XRD衍射图谱显示，所有样品（PCF、TCF-350、TCF-450、TCF-550）在2θ≈26.1°附近均出现明显的衍射峰，对应于石墨碳的特征(002)晶面。随着处理温度的升高，衍射峰的强度显著增强，表明石墨化程度有所提高。同时，在不同处理温度下改性的所有样品中，(002)衍射峰的位置均未发生明显偏移，表明氧化（形成氧官能团）主要发生在碳层边缘，而不会破坏石墨碳的结构。
XPS分析显示热处理显著提高了碳毡的氧/碳（O/C）比值。随着处理温度的升高，O/C比值也随之增加，其中TCF-550样品的数值最高。结果表明在热处理过程中，含氧官能团被引入到碳毡表面，有望增强改性电极的活性位点及电化学活性。此外，高分辨率XPS结果表明TCF-450和TCF-550中C-O基团的相对含量增加，而C-OH官能团的比例降低。TCF-350与TCF-450样品中含氧官能团的总含量相近，但TCF-450样品中羰基（C=O）的相对比例显著升高。C–O官能团相对含量的增加预计可增强TiO₂⁺/Ti³⁺的电化学活性。此外，采用四探针法对热改性碳毡的电导率进行了表征，结果表明电导率随热处理温度的升高呈现先上升后下降的趋势。TCF-550样品电导率的降低可归因于氧官能团的大量增长，降低了碳毡的石墨化程度，从而损害了导电性能。
2.电化学表征
图3.电化学性质
热处理显著增强了氧化还原电流的峰值；同时，ΔE值也减小。对于Fe³⁺/Fe²⁺，Ipa和Ipc随温度升高先上升后下降。特别地，TCF-450电极表现出比其他电极更高的阳极（Ipa）和阴极（Ipc）峰电流。此外，TCF-450上TiO₂⁺/Ti³⁺和Fe³⁺/Fe²⁺的峰电位差小于PCF上的对应值；氧化还原电位随C–O含量和O/C比的增加而向负方向移动，表明可逆性得到改善。TCF-450性能的提升主要归因于其含氧官能团的增多，官能团促进了TiO₂⁺的吸附、降低了电化学极化效应，并提高了电催化活性。尽管TCF-550具有更多的氧官能团，但由于在高温下发生剧烈氧化，形貌受到显著破坏，从而限制了电化学性能的进一步提升。
EIS测试显示与原始碳毡相比，热处理降低了电荷转移电阻。随着温度和O/C比的升高，欧姆电阻随之增大，归因于碳毡中O/C比随温度升高而增加，从而降低了电导率，进而导致欧姆电阻升高。随着温度升高，正负两极的电荷转移电阻先减小后增大。TCF-450在高频区域表现出最小的半圆直径及最低的电荷转移电阻，反映出其对TiO₂⁺/Ti³⁺和Fe³⁺/Fe²⁺均具有较高的电催化活性。随着温度升高，碳毡的氧化程度增加，含氧官能团的数量也随之增多。因此，丰富的含氧官能团能强烈吸附TiO₂⁺/Ti³⁺和Fe³⁺/Fe²⁺，促进电极/电解质界面处的电子转移，并降低极化效应。
3.单电池性能
图4.电池性能
所有采用不同电极组装的ITFBs均表现出超过98%的CE，表明具有良好的充放电可逆性。使用TCF-450电极组装的ITFB在各电流密度下均获得了更高的VE和EE：在80mA cm-2条件下，其EE达到77.5%，优于采用PCF电极的电池（75.1%）。TCF-450电极优异的电化学性能主要归因于热处理过程中电极表面生成的含氧官能团数量增加，有效提升了碳毡的电化学活性。结果表明含氧官能团能够促进TiO₂⁺/Ti³⁺的吸附，从而加速其反应动力学；此外，丰富的含氧官能团还能增强TiO₂⁺与电极之间的电子转移。