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通讯作者：王庆 通讯单位：新加坡国立大学 DOI：10.1002/anie.7034615工作简介本文通过定义用于描述界面电子转移、固态离子传输及介体扩散的三个通量描述符，构建了一个用于电化学（EC）与化学耦合的动力学框架。将这些描述符与EC参数相结合，可揭示竞争性通量的层级关系，并实现对电流匹配边界的解析性确定。该框架可识别并调控限速步骤，从而实现通量平衡运行状态，进而提高材料利用率并降低极化效应。基于此框架开发的、以[Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻/普鲁士蓝阴极电解液为体系的氧化还原型液流电池，在对称电池构型、100mA/cm²下、循环6500小时后仍可保持48.6Ah/L的体积容量，在全电池构型下可达到27.6Wh/L的容量。另外，二茂铁/LiFePO₄氧化还原体系在实际3mAh/cm²面容量下、循环2800小时后仍可实现93.91%的容量保持率。本研究为实现通量平衡的电池设计建立了通用框架，从而能够同步提升电池的能量密度与倍率性能。《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》研究背景尽管介体化学与器件结构设计已取得显著进展，但氧化还原介导的电化学反应（RM-EC）系统的优化过程在很大程度上仍依赖于经验性方法。尽管先前的研究已阐明了具体的反应机理并优化了介体设计，但器件的最终性能实际上取决于多个耦合动力学过程之间的相互竞争。这些过程包括界面处的非均相电子转移、介体在本体电解质及多孔电极中的扩散，以及固相中的离子传输。由于缺乏对这些相互作用的通量进行统一的动力学描述，导致难以识别限速步骤，也无法对操作边界进行解析性确定。因此，在不同RMEC下进行理性优化仍具挑战性。为克服此局限性，需要建立一个具有明确定义描述符的定量动力学框架，以捕捉通量层级结构、界定操作区间边界，并实现对RM-EC系统中电流匹配条件的解析性确定。核心内容1.定义氧化还原介导的化学反应的动力学描述符图1.[Fe(CN)₆]⁴⁻/PB氧化还原体系的动力学分析与调控 向Fe(CN)64-溶液中加入过量PB后，OCP出现明显且持续的升高。升高值逐渐稳定在约0.47V（相对于SHE）处；在所有测试浓度下，整个反应均在2000s内完成，且反应速率可表示为反应的有效电流（通量）。显然，在较低过电势下，有效电流随电势变化而变化；而在较高过电势下，电流逐渐趋于稳定。测得的有效反应电流ieff的变化趋势表明存在多个动力学过程，推测此过程是从一个由界面电子转移过程主导的区域，过渡到一个由PB相中的K+转运成为限速步骤的区域。 测得的交换电流i0与[Fe(CN)6]4-的浓度呈大致线性关系，表明该氧化还原介导的PB还原过程遵循一级反应规律，其有效速率常数（keff）为2.16A/M。基于此一级反应关系，引入第一个动力学描述符iet用于表征界面电子转移过程。此外，固相中的M⁺传输过程（此处指体相PB中的K⁺传输）由第二个动力学描述符（imt(s)）描述。imt(s)随[Fe(CN)₆]⁴⁻浓度的增加呈线性变化，随后达到稳定值。在较低浓度下的线性区间内，PB表面存在大量反应位点，因此PB体相中存在足够的K⁺扩散通量。因此，转移到PB表面的电子可轻易转移至体相，使得imt(s)与[Fe(CN)₆]⁴⁻浓度成正比。结果表明限速步骤为界面电子转移过程。当[Fe(CN)₆]⁴⁻浓度进一步升高时，更多电子被转移至PB表面。为促进电子通量的增加，需要更快地向PB体相提供K⁺。然而，PB体相中的K⁺扩散无法跟上如此高的电子转移速率，使得固体中的K⁺扩散成为限速步骤（imt(s)=1.78Å），据此估算出的有效K⁺扩散系数(DK⁺)处于3.5×10−13-1.32×10−12cm²/s量级。 并且，imt(s)同时取决于jmt(s)与质量负载量m；其中jmt(s)受DK⁺、电解质中钾离子浓度（CK⁺）、PB颗粒的密度(ρ)及半径(r)等参数的影响。对于特定的固态储能材料及支持电解质而言，参数均为定值，从而使得jmt(s)保持恒定；对于[Fe(CN)₆]⁴⁻/PB氧化还原体系，jmt(s)为2.23A/g。因此，通过调节质量负载量m可成为优化氧化还原介导的化学反应中imt(s)值、并提高固态储能材料利用率的有效方法。 然而，基于OCP的动力学分析仅涵盖界面电子转移过程以及导电离子（如K⁺）在固体块体中的传输过程。在实际电池应用中，反应物在电解质中的质量传输也起着重要作用，必须予以考虑。对于[Fe(CN)₆]⁴⁻/PB氧化还原体系，增加质量负载量或孔隙率均可加快反应速率；然而，较高的孔隙率会降低能量密度。因此，通过调节质量负载量来调控反应速率，为平衡反应动力学与能量密度提供了一种更为有效的策略。   2.RM-EC工艺动力学框架的构建图2.RM-EC系统动力学相位框架 为合理地将氧化还原介导的化学过程与EC运行相耦合，本文建立了一个统一的动力学框架；在该框架中，化学电流（iC）受界面电子转移（iet）、固态离子传输（imt(s)）以及电解质中介体扩散（imt(l)）三者之间层级竞争所支配。在不同运行工况下，内在速率决定步骤由三个描述符中最小值所决定。该表征方法将氧化还原介导的化学反应过程简化为一个通用的双参数动力学相空间。各区域边界对应于竞争性通量相等的条件，并可通过解析方法予以界定，从而划定了三个不同的动力学控制区域。因此，对于给定的EC反应条件集，可通过该相图确定氧化还原介导化学反应过程中的限速步骤，并对其中的主导参数进行系统性调节以平衡各EC反应过程，从而优化材料利用效率并实现更高的能量密度。由于模型将EC-化学耦合转化为层级化通量竞争问题，因此所构建的动力学相框架本质上与系统架构无关，且可广泛适用于各类RM-EC系统。 在40mA/cm²、活性面积为5cm²的条件下，施加的EC电流为0.2A，电流定义了实现平衡运行所需的化学通量。根据动力学相态框架，在固定介体浓度为0.1M...

通讯作者：王庆 通讯单位：新加坡国立大学 DOI：10.1002/anie.7034615工作简介本文通过定义用于描述界面电子转移、固态离子传输及介体扩散的三个通量描述符，构建了一个用于电化学（EC）与化学耦合的动力学框架。将这些描述符与EC参数相结合，可揭示竞争性通量的层级关系，并实现对电流匹配边界的解析性确定。该框架可识别并调控限速步骤，从而实现通量平衡运行状态，进而提高材料利用率并降低极化效应。基于此框架开发的、以[Fe(CN)₆]³⁻/⁴⁻/普鲁士蓝阴极电解液为体系的氧化还原型液流电池，在对称电池构型、100mA/cm²下、循环6500小时后仍可保持48.6Ah/L的体积容量，在全电池构型下可达到27.6Wh/L的容量。另外，二茂铁/LiFePO₄氧化还原体系在实际3mAh/cm²面容量下、循环2800小时后仍可实现93.91%的容量保持率。本研究为实现通量平衡的电池设计建立了通用框架，从而能够同步提升电池的能量密度与倍率性能。《2025年我司用户发表的液流电池论文合集》【论文奖励】2026年8月液流电池论文奖励清单！【论文奖励】2026年7月液流电池论文奖励清单！【论文奖励】2026年5~6月液流电池论文奖励清单！ 【论文奖励】2026年4月液流电池论文奖励清单！【论文奖励】2026年3月液流电池论文奖励清单！ 【论文奖励】2026年2月液流电池论文奖励清单！研究背景尽管介体化学与器件结构设计已取得显著进展，但氧化还原介导的电化学反应（RM-EC）系统的优化过程在很大程度上仍依赖于经验性方法。尽管先前的研究已阐明了具体的反应机理并优化了介体设计，但器件的最终性能实际上取决于多个耦合动力学过程之间的相互竞争。这些过程包括界面处的非均相电子转移、介体在本体电解质及多孔电极中的扩散，以及固相中的离子传输。由于缺乏对这些相互作用的通量进行统一的动力学描述，导致难以识别限速步骤，也无法对操作边界进行解析性确定。因此，在不同RMEC下进行理性优化仍具挑战性。为克服此局限性，需要建立一个具有明确定义描述符的定量动力学框架，以捕捉通量层级结构、界定操作区间边界，并实现对RM-EC系统中电流匹配条件的解析性确定。核心内容1.定义氧化还原介导的化学反应的动力学描述符图1.[Fe(CN)₆]⁴⁻/PB氧化还原体系的动力学分析与调控 向Fe(CN)64-溶液中加入过量PB后，OCP出现明显且持续的升高。升高值逐渐稳定在约0.47V（相对于SHE）处；在所有测试浓度下，整个反应均在2000s内完成，且反应速率可表示为反应的有效电流（通量）。显然，在较低过电势下，有效电流随电势变化而变化；而在较高过电势下，电流逐渐趋于稳定。测得的有效反应电流ieff的变化趋势表明存在多个动力学过程，推测此过程是从一个由界面电子转移过程主导的区域，过渡到一个由PB相中的K+转运成为限速步骤的区域。 测得的交换电流i0与[Fe(CN)6]4-的浓度呈大致线性关系，表明该氧化还原介导的PB还原过程遵循一级反应规律，其有效速率常数（keff）为2.16A/M。基于此一级反应关系，引入第一个动力学描述符iet用于表征界面电子转移过程。此外，固相中的M⁺传输过程（此处指体相PB中的K⁺传输）由第二个动力学描述符（imt(s)）描述。imt(s)随[Fe(CN)₆]⁴⁻浓度的增加呈线性变化，随后达到稳定值。在较低浓度下的线性区间内，PB表面存在大量反应位点，因此PB体相中存在足够的K⁺扩散通量。因此，转移到PB表面的电子可轻易转移至体相，使得imt(s)与[Fe(CN)₆]⁴⁻浓度成正比。结果表明限速步骤为界面电子转移过程。当[Fe(CN)₆]⁴⁻浓度进一步升高时，更多电子被转移至PB表面。为促进电子通量的增加，需要更快地向PB体相提供K⁺。然而，PB体相中的K⁺扩散无法跟上如此高的电子转移速率，使得固体中的K⁺扩散成为限速步骤（imt(s)=1.78Å），据此估算出的有效K⁺扩散系数(DK⁺)处于3.5×10−13-1.32×10−12cm²/s量级。 并且，imt(s)同时取决于jmt(s)与质量负载量m；其中jmt(s)受DK⁺、电解质中钾离子浓度（CK⁺）、PB颗粒的密度(ρ)及半径(r)等参数的影响。对于特定的固态储能材料及支持电解质而言，参数均为定值，从而使得jmt(s)保持恒定；对于[Fe(CN)₆]⁴⁻/PB氧化还原体系，jmt(s)为2.23A/g。因此，通过调节质量负载量m可成为优化氧化还原介导的化学反应中imt(s)值、并提高固态储能材料利用率的有效方法。 然而，基于OCP的动力学分析仅涵盖界面电子转移过程以及导电离子（如K⁺）在固体块体中的传输过程。在实际电池应用中，反应物在电解质中的质量传输也起着重要作用，必须予以考虑。对于[Fe(CN)₆]⁴⁻/PB氧化还原体系，增加质量负载量或孔隙率均可加快反应速率；然而，较高的孔隙率会降低能量密度。因此，通过调节质量负载量来调控反应速率，为平衡反应动力学与能量密度提供了一种更为有效的策略。   2.RM-EC工艺动力学框架的构建图2.RM-EC系统动力学相位框架 为合理地将氧化还原介导的化学过程与EC运行相耦合，本文建立了一个统一的动力学框架；在该框架中，化学电流（iC）受界面电子转移（iet）、固态离子传输（imt(s)）以及电解质中介体扩散（imt(l)）三者之间层级竞争所支配。在不同运行工况下，内在速率决定步骤由三个描述符中最小值所决定。该表征方法将氧化还原介导的化学反应过程简化为一个通用的双参数动力学相空间。各区域边界对应于竞争性通量相等的条件，并可通过解析方法予以界定，从而划定了三个不同的动力学控制区域。因此，对于给定的EC反应条件集，可通过该相图确定氧化还原介导化学反应过程中的限速步骤，并对其中的主导参数进行系统性调节以平衡各EC反应过程，从而优化材料利用效率并实现更高的能量密度。由于模型将EC-化学耦合转化为层级化通量竞争问题，因此所构建的动力学相框架本质上与系统架构无关，且可广泛适用于各类RM-EC系统。 在40mA/cm²、活性面积为5cm²的条件下，施加的EC电流为0.2A，电流定义了实现平衡运行所需的化学通量。根据动力学相态框架，在固定介体浓度为0.1M...

第一作者：杨文栋 通讯作者：刘沛&郭锦华&段将将 通讯单位：华中科技大学 DOI：10.1038/s41467-026-77810-8 感谢华中科技大学段将将团队（第一作者：杨文栋）校稿！工作简介本研究采用强场配体双(2-羟乙基)氨基(三羟甲基)甲烷(BIS-TRIS)，通过螯合驱动型分子设计对铁–铬氧化还原体系进行重构。该配体可重塑铁与铬中心的电子构型，并调控其氧化还原电位，从而构建出兼具快速动力学性能与抑制析氢特性的碱性铁–铬液流电池。该设计不仅稳定了八面体六配位Cr(BIS-TRIS)螯合物，更在相对于标准氢电极+0.34V电位下，成功激活了一种非传统的Cr(III/IV)电对，规避了Cr(II/III)体系相关的Jahn-Teller效应。当与基于相同配体的Fe(BIS-TRIS)螯合物电解液配对时，该电池在水溶液稳定窗口内工作电压达1.15V，且在500次循环后仍保持稳定性能，在100mA...

第一作者：程韬&王硕 通讯作者：李先锋&尹彦斌 通讯单位：中科院大连化学物理研究所 DOI：10.1021/jacs.6c14019 感谢中科院大连化物所李先锋团队（第一作者：程韬）校稿！工作简介本研究提出一种针对溴络合剂的水合调控策略，旨在提升多溴化物在低温条件下的液相保留能力，并抑制内部短路风险。适度水合的络合剂不仅能向油性多溴化物离子液体中引入适量水分，还可阻止锌向膜层生长。采用目标络合剂（1-[2-羟乙基]-1-甲基吡咯烷鎓溴化物）的锌–溴液流电池在高电流密度（充电：200mA...

第一作者：张佳可&齐玉卓 通讯作者：徐谦 通讯单位：江苏大学 DOI：10.53941/aes.2026.100007 感谢江苏大学徐谦团队（第一作者：张佳可）校稿！工作简介本研究采用原位水热法合成了硫化镍改性石墨毡，并构建了以铁氰化物为介体、以固体普鲁士蓝（PB）为电极材料的氧化还原型对称电池。循环伏安法测试结果表明两者具有良好的电位匹配性；XRD测试则证实在循环过程中PB与普鲁士白（PW）之间发生了可逆相变。使用0.3M铁氰化物电解质可有效激活PB，在10–40%的PB添加比例中，20%的PB负载量可带来最优的容量提升与材料利用率，在全电池测试中，最大放电容量达69.66mAh，峰值功率密度达14.58mW...

第一作者：李永浩 通讯作者：唐奡 通讯单位：中国科学院金属研究所 DOI：10.1016/j.est.2026.124851工作简介本研究提出了一种基于Bi-MOF的原位限域–锚定策略构建出将铋纳米颗粒限域于碳–氮层内的碳毡电极（Bi@CN@CF），以增强V2+/V3+氧化还原反应动力学。在该结构中，将限域于多孔碳–氮层内的铋纳米颗粒化学锚定在碳毡纤维上，不仅通过改善界面接触提高了活性位点的可及性，还促进了电荷转移动力学及结构稳定性。得益于协同优势，Bi@CN@CF电极对V2+/V3+的电催化活性显著提升。在200mA...

第一作者：韩征 通讯作者：纪亚 通讯单位：上海交通大学 DOI：10.1016/j.apenergy.2026.128927 感谢上海交通大学纪亚团队（第一作者：韩征）校稿！工作简介本研究构建了一个数据驱动框架，将机器学习与遗传算法相结合，从而能够在多种工况下对杂原子掺杂碳电极的性能进行精准预测与全局优化。基于已发表文献及主动学习策略，本研究构建了多维数据库，进而训练并评估了多个机器学习模型。最优模型展现出卓越的预测精度，对CE与VE的R²分别达到0.982与0.991。Shapley加法解释（Shap）分析进一步揭示了影响电极性能的关键参数的内在调控机制。此外，本研究采用精英遗传算法筛选最优电极性能。优化后的电极在200mA...

第一作者：陈晖 通讯作者：陈富于&宋玉玺&周江 通讯单位：盐城工学院&中南大学 DOI：10.1007/s40820-026-02333-2工作简介本文报道异麦芽酮糖可作为一种多羟基分子调节剂，通过重构多孔碳毡的界面微环境，赋予该多孔电极更强的锌沉积导向功能，以实现可逆的锌沉积/剥离过程。在本体电解液中，异麦芽酮糖可重构局部氢键网络、降低水活度并抑制HRE；在碳/电解液界面处，优先的横向吸附作用形成了一个富含羟基的界面层，该界面层可均质化锌酸盐的传输过程，并引导锌晶粒沿优选的（002）晶向生长，从而促进致密且可逆的锌沉积。界面微环境调控策略降低了锌负极的电荷转移电阻和活化能垒，使得电池在20mA...

第一作者：贾潮洋&姚瑞 通讯作者：鲁文静&李先锋 通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所 DOI：10.1039/d6mh01136e 感谢大连化物所李先锋团队（第一作者：贾潮洋）校稿！工作简介本研究提出一种新型凝胶化–相分离（G-PS）策略，用于构筑含亚纳米传输路径的超薄膜。添加剂阴离子与聚合物偶极子之间的静电相互作用，诱导聚合物溶液发生凝胶化；后续不同非溶剂与凝胶网络的分子间作用，触发有别于传统相分离的结构演化，并在超薄膜内构建可调控的埃级离子传输路径。该类埃级路径既可赋予膜优异力学性能，又能实现不同尺寸离子的精准筛分；同时极短的离子传输距离大幅降低传质阻力。利用厚度仅1.4...